InP/ZnS核壳量子点的光物理性质研究

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InP/ZnS核壳量子点具有与镉和铅类量子点相似的光学性质以及低毒性,在光限幅器、太阳能电池、发光二极管和生物标定等领域具有巨大的潜在应用价值。研究InP/ZnS核壳量子点的光学物理特性,可以为实际应用提供理论指导以及对材料的合成提供依据。但由于高质量的In P/Zn S量子点的合成起步较晚,目前关于In P/Zn S核壳量子点光学物理特性方面的研究报道的较少。为了进一步研究In P/Zn S量子点的特性,本文利用飞秒激光脉冲、纳秒激光脉冲及连续激光作为光源,通过Z-scan技术、低温荧光检测技术和瞬态吸收技术研究了In P/Zn S核壳量子点的光物理性质,得到了如下三个方面的研究结果。在飞秒脉冲的激发下,InP/ZnS核壳量子点呈现为饱和吸收与自聚焦效应,这归因于溶液中电子三阶Kerr效应的贡献。测量得到饱和光强为6 GW/cm2,非线性折射率系数为0.45×10-19m2/W。在纳秒脉冲激发下,量子表现出了从饱和吸收向反向饱和吸收转变以及自散焦效应,转换的机制归因于激发态吸收,自散焦归因于热效应。测得到量子点的基态吸收截面约为1.16×10-17cm2,激发态吸收截面为35×10-17cm2,激发态寿命为82 ps。并得到非线性折射率系数为约-1.6(±0.2)×10-15m2/W。在80K至300K温度范围内,InP/ZnS核壳量子点的光致发光光谱表现出随着温度升高,峰位发生红移,线宽展宽,发光强度降低等特性。随温度升高荧光峰位红移归因于激子与纵向声学声子的相互作用,并得到纵向声学声子能量为22me V。线宽展宽归因于激子-纵向声学声子和激子-纵向光学声子两方面相互作用的贡献,并得到纵向光子声子能量为41 me V。发光的强度降低则归因于两个能量损失过程。一个是激子和纵向声学声子的相互作用,另一个是激子和多个纵向声子的相互作用。此外,激子与声子的相互作用与粒子尺寸也有一定的依赖关系。在同一温度下,随着In P/Zn S量子点的减小,激子与纵向声学声子的相互作用强度增加,激子-纵向光学声子相互作用强度减小。利用190fs激光脉冲,观察到了在6.9×103W/m2至1.8×105W/m2的入射强度范围内,In P/ZnS量子点最多可以产生4个激子,拟合实验结果得到了单激子的寿命为4.4 ns,双激子寿命约为43 ps,三激子寿命约为9.7 ps和四激子寿命约为3.65 ps。并且n-激子态的俄歇复合发生在两个电子和一个空穴(或一个电子两个空穴)的三粒子之间而不是两对激子之间,即多激子寿命τn与激子数量n的关系遵循τn-1=1/2n2(n-1)+n/τ1的规律。在1.8×105W/m2的入射强度下,通过吸收多个400 nm光子,每个In P/Zn S量子点平均可产生3.4个激子。这些研究成果,对于进一步加深对InP/ZnS量子点的光物理性质的理解,加速InP/Zn S量子点在光电领域的应用,以及指导InP/ZnS量子点的合成具有一定的理论与实际意义。
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