【摘 要】
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油溶性双膦配体:[1,2-二(二苯基膦亚甲基)苯] (BDPX),2,2′-二(二苯膦亚甲基)-1,1′-联苯] (BISBI),[1,8-二(二苯基膦亚甲基)萘] (BDNA), [2,2′-二(二苯膦基)-1,1′-联萘] (
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油溶性双膦配体:[1,2-二(二苯基膦亚甲基)苯] (BDPX),2,2′-二(二苯膦亚甲基)-1,1′-联苯] (BISBI),[1,8-二(二苯基膦亚甲基)萘] (BDNA), [2,2′-二(二苯膦基)-1,1′-联萘] ( BINAP);既具有亲水性又具有亲油性的含氮双齿膦配体:(Ph2PCH2)2NCH2CH2OCH2CH2NHCH2CH2PO3Na2,以及水溶性的双膦配体:BISBIS(磺化BISBI)和BDPXS(磺化BDPX)都能形成螯合的双膦-铑配合物,这类催化活性物种与烯烃配位形成烷基-铑络合物时,由于双膦的螯合作用使得这类催化剂更加稳定,因而在烯烃氢甲酰化反应中表现出的催化活性比单膦-铑配合物的催化活性更低。又由于双膦与铑配位后形成的络合物中铑周围的空间位阻大,因此1-十二烯的端碳原子更容易与铑中心络合配位,形成直链烷基-铑络合物,使得产物醛中直链醛的含量增大。上述双膦配体中BISBI 和BISBIS 在1-十二烯氢甲酰化反应中,对直链醛的形成具有很高的区域选择性(用BISBI 和BISBIS 为配体,产物中正异构醛之比分别为32.4 和21.6),这是因为它们的咬角和柔韧性合适,有利于生成直链烷基-铑络合物的ee 构型催化活性物种。阳离子表面活性剂CTAB 存在的铑络合物催化1-十二烯氢甲酰化两相催化反应体系中,正丁醇的加入有助于降低表面活性剂的临界胶束浓度(未加入正丁醇和加入正丁醇的反应体系中临界胶束浓度分别为1.8×10-2mol/L和5.5×10-3mol/L)。1-十二烯氢甲酰化在双连续相的催化体系中比水为连续相或有机相为连续相的催化体系中反应速度快(双连续相的催化体系中,其
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