【摘 要】
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金属-空气电池由于能量转换效率高、应用方便等优点在储能领域具有广阔的应用前景。然而在其空气电极上发生的析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)具有较高的能量壁垒,需要电催化剂的协助来促进反应的进行。目前贵金属催化剂应用较为成熟,但高昂的成本和稀缺的资源限制了其大规模发展。为了解决这一问题本文分别以硫酸亚铁和硫酸钴为铁源和钴源,通过合成简单且易操作的共沉淀法合成不同质量比的绣球状非晶型铁钴双金属化合
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金属-空气电池由于能量转换效率高、应用方便等优点在储能领域具有广阔的应用前景。然而在其空气电极上发生的析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）具有较高的能量壁垒,需要电催化剂的协助来促进反应的进行。目前贵金属催化剂应用较为成熟,但高昂的成本和稀缺的资源限制了其大规模发展。为了解决这一问题本文分别以硫酸亚铁和硫酸钴为铁源和钴源,通过合成简单且易操作的共沉淀法合成不同质量比的绣球状非晶型铁钴双金属化合物,然后以最佳质量比例下的材料为铁钴前驱体对其进行氮、磷、导电碳黑掺杂,获得非贵金属电催化材料。通过各项表征方法对所合成材料的形貌及化学组成进行分析;通过电化学测试方法对不同质量比的非晶型铁钴双金属化合物进行OER测试,对掺杂材料进行OER/ORR催化及可充电锌-空气电池性能测试。主要内容如下:（1）合成不同质量比的铁钴化合物,经表征测试发现所合成化合物均为非晶态Co OOH与Co-Fe OOH混合物,且具有较大的比表面积,可以提供大量的活性位点。经电化学测试发现铁钴质量比为1:1时所制得的化合物CIOH-1具有最佳的OER催化效果,当电流密度为10 m A cm-2时其过电位（294 m V）低于商用Ir O2（314 m V）,同时具有最小的Tafel斜率和电荷转移电阻,较大的电化学活性表面积,经过100 h的稳定性测试之后电流密度没有明显的下降。（2）以CIOH-1为金属前驱体,次亚磷酸钠为磷源,三聚氰胺为氮源,导电碳黑为碳载体,成功制备了磷、氮掺杂的OER/ORR双功能催化材料Fe Co@C/P与Fe Co@C/N。经表征测试分析证明,Fe Co@C/P材料中P元素在碳基底上分布均匀,金属元素以Co单质和Co Fe2O4形式存在,并且被碳层包围;Fe Co@C/N材料中金属前驱体被还原为石墨碳层包裹的铁钴合金,且形成了Fe-Nx、Co-Nx和石墨-Nx活性位点。电化学测试表明,在OER催化方面,当电流密度为10 m A cm-2时,Fe Co@C/P的过电位比Fe Co@C/N低118 m V;在ORR催化方面,Fe Co@C/N的ORR催化性能优于Fe Co@C/P,并且可以与20%Pt/C相媲美,在i-t及耐甲醇性测试过程中还表现出优异的稳定性和耐甲醇性。分别以Fe Co@C、Fe Co@C/P和Fe Co@C/N三种材料作为空气电极催化剂,制成纽扣式锌-空气电池,测试发现,Fe Co@C/N基锌-空气电池性能最佳,有最大的开路电位（1.46 V）、最大的电流密度(249.06 m A cm-2)和最高的功率密度(204.91 m W cm-2),且经过20 h的充放电循环测试后充放电电压仍较为稳定。
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