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本文着重研究了宏观非均匀颗粒复合体系的高阶非线性响应和光学双稳现象。 颗粒复合材料是由半导体或金属微粒散布于胶状基质中构成的复合体系。研究发现,在这类非线性颗粒复合体系中,由于表面plasmon谐振效应,即使组分具有较弱的非线性,整个体系却呈现很强的非线性响应,而且,在谐振点附近,相对低的外加电场下也可以观察到光学双稳现象。由于这种非线性复合材料不需要外加的谐振装置,就可实现表面等离子共振,它的响应时间仅和材料本身的响应时间和输运时间有关,从而具有很快的响应速度,因此这类复合材料在全光学逻辑处理器件等方面有着广阔的运用前景。 非线性材料的介电常数依赖于外加电场,以前处理线性体系的理论一般不再适用,逐渐形成和发展了T-矩阵法、微扰法、谱表示法和Taylor展开法等来处理一些特定条件下复合材料体系的有效非线性问题。通常组分具有任意阶非线性的(?)-(?)关系,即,其中x_i为组分i的(β+1)阶非线性系数。对于β=2的三次非线性复合体系的研究已取得了一定的成果。而对于任意阶非线性复合体系,在稀释极限下,基于Maxwell-Garnett近似,Hui等获得了(β+1)阶的x_e和(2β+1)的η_e非线性响应,以及利用基于Clausius-Mossotti近似下的微扰展开获得了(β+1)阶的x_e。同时,在无规电阻网络中开展了对x_e和η_e的数值模拟,但是理论预测和数值模拟的比较不尽人意。 本文利用谱表示和微扰展开法,从理论上给出了适合于一般微观结构复合体(非均匀局域场)的有效非线性响应x_e的解析式,首次给出了有效高次非线性响应η_e的一般表示式。将这一理论退化运用到稀释极限和Maxwell-Garnett模型,和以往文献给出的结果一致。并且,我们的结果和MGA模型相比较,与数值模拟符合较好。同时,我们还讨论了x_e和η_e随非线性组分体积分数p的变化关系(适用于整个体积分数范颗粒复合材料中的光学非线性响应和光学双稳摘要围);分析了颗粒的形状因子(退极化因子)对x。和认的影响,并研究了具有高体积分数的非线性组分的介电常数为复数时(即具有介电损耗的复合材料)体系的有效高次非线性响应,从理论上说明了即使组分的非线性较弱,却导致了复合体系较强的有效非线性响应(x。)高次非线性响应(伙),指出了在一定的条件下,有效高次非线性响应(伙)对整个复合体系有效介电常数具有不可忽略的影响。 当外场进一步增强时,在这类非线性复合体系中,表面plas而n谐振点附近,可能获得光学双稳。在理论上,常通过求解颗粒复合体系的局域场和外场之间的关系来研究双稳现象。 在谱表示和自洽平均场近似的基础上,我们发展了一般的理论方法,对具有任意取向的椭球颗粒无规分布在介电基质中形成的颗粒复合体系作了一定的研究。给出了局域场和外场关系的一般表示式,从而对这一模型体系的双稳现象进行了探讨。首次预测到了光学三稳态,并给出了双稳,二重双稳和三稳态的相图。这一方法应用于稀释极限,同以往文献给出的精确解相一致:并且和以前变分法相比较,我们得到了较大的双稳闭值。 我们还结合有效媒质近似(EffeCtive Medium Approximation),研究了沿外场平行排列的金属颗粒散布于基质中形成的两组分非线性复合体系的光学双稳。研究发现,双稳特性依赖于颗粒的退极化因子和体积分数。在给定的体积分数下,仅当退极化因子大于它的临界值几时,才一能观察到光学双稳。我们还从理论上推导出双稳的上下域值和双稳带宽。 另外,在制备颗粒复合材料的实际过程中,考虑到颗粒表面的粗糙性和颗粒表面空气泡的影响,本文还对带壳颗粒体系作了相应的讨论。对于这样的三组分颗粒复合体系,无法利用谱表示来求解体系中局域场,我们采用自洽平均场近似,讨论了在非稀释极限下具有非线性的壳和核的带壳球形颗粒浸在基质中而成的复合体系的光学双稳。研究发现,只有当颗粒的结构参数(兄)小于一临界值(凡)时才可能观察到双稳现象。并且例证了三组分带壳颗粒体系的双稳闭值强度要远小于两组分颗粒体系的闭值。颗粒复合材料中的光学非线性响应和光学双稳摘要 在研究光学双稳的同时,我们提出的理论和方法可以很方便地给出复合体系的有效介电常数对外场的依赖关系,并作了相应的讨论。