近年来,为对标“双碳”战略,绿色低碳可持续的发展模式正在加速我国的能源消费结构转型,也对高性能储能设备提出更高的要求。作为环境友好型储能器件的代表,锂离子电池在目前的社会生产中应用最为广泛,但其低的功率密度与较差的循环性能等缺点在面对越发严苛的市场需求时渐显疲态。而超级电容器作为兼具高功率密度与长循环稳定性的新型储能设备,具备在实际应用中与锂离子电池相互补充的潜力,但其低的能量密度是限制其发展的主要问题。根据超电的能量密度公式E=CV2/2,进一步提升其能量密度主要有比容量和电压窗口两个突破口。锰氧化物具有储备丰富和理论容量较高等优点,被认为是一种商业化前景广阔的超电电极材料,然而较低的本征电导率阻碍了其实际容量的提升。本论文从形貌调控,复合高导电性材料,电化学活化,结构设计和正负极匹配等方面对锰氧化物进行深入优化改性,改善锰氧化物导电性的同时提升其电容,进而组装具有高能量密度的超级电容器器件。主要研究工作如下:（1）通过调控水热反应中表面活性剂的浓度制备了不同形貌的α-MnO2纳米材料,并探索了形貌对其电容存储性能的影响。形貌、物相和成分等测试结果证实了纳米片与纳米线形貌α-MnO2材料的成功制备,氮气等温吸脱附测试显示纳米片形貌的α-MnO2具有较大的比表面积（66.93 m2 g-1）。电化学性能测试表明,纳米片形貌的α-MnO2材料（212.80Fg-1）具有约两倍于纳米线形貌样品（113.34 Fg-1）的比容量,但是因存在自团聚问题降低了其倍率性能和导电性。该实验结果表明,α-MnO2材料的电容存储性能与其被电解液浸润的比表面积密切相关,因此可通过电极材料的纳米化来扩大比表面积并缩短电子传输距离,从而有效提升其电容存储与导电性。但高比表面积带来的自团聚倾向值得注意,这也为后续的相关研究提供了指引。（2）以大面积石墨烯（rGO）材料为基底,通过水热反应制备了具有多层结构的NiMnO3/rGO复合材料,并研究其在超级电容器方面的储能性能以及电化学动力学过程。形貌表征显示NiMnO3纳米片均匀地生长在rGO基底上形成多层结构,缓解了纳米片自团聚倾向。相应的结构表征证实了 NiMnO3/rGO复合材料的成功制备以及二者间的紧密结合。氮气等温吸脱附测试显示复合材料具有371.60 m2 g-1的高比表面积。电化学测试结果显示复合材料在1.00 A g-1的电流密度下具有529.92 Fg-1的高比容量和优异的倍率性能,进一步的电化学动力学分析表明在其储能过程中表面电容行为占主导地位。并且,所组装的水系非对称超级电容器（ASC）器件展现出优异的能量密度（40.27 Wh kg-1）和超长的循环稳定性（10000次循环后电容保持率达94.60%）。实验结果表明,rGO基底的引入有助于锰氧化物体系构建强有力的导电网络,从而加速电荷运输,降低内阻,提升比容量并进一步改善电化学动力学。该方法为缓解锰氧化物纳米片的团聚并提升其导电性和储能性能提供了一个新的思路。（3）选用具有良好导电性的碳布（CC）基底以水热反应原位生长NiMn2O4纳米片,辅以电化学活化工艺制备了NiMn2O4-active/CC自支撑材料,研究了电化学活化提升锰氧化物材料储能性能的作用机理,并进一步归纳了不同中性电解液对其储能性能的影响。SEM表征显示NiMn2O4纳米片在电化学活化过程中发生形貌重构,XRD与非原位XPS表征表明电化学活化可以形成有利于赝电容反应的非晶态材料。电化学测试结果显示电化学活化后的NiMn2O4-active/CC电极具有707.54 Fg-1的高比容量,提升至活化前的两倍。并进一步比较分析了不同中性电解液中阳离子与阴离子基团对电化学活化后NiMn2O4纳米片储能性能的影响,为通过电化学活化方法制备高性能的电极材料奠定了良好的基础。同时,以NiMn2O4-active/CC电极为正极组装了非对称超级电容器器件,获得了 2.20 V电压窗口和54.27 Wh kg-1的能量密度,极大地拓展了水系超级电容器的电压窗口,进一步推动了高能量密度的水系超级电容器发展。（4）设计制备了具有枝叶结构的高质量负载非晶态NiMnOx/TiN/CC自支撑材料,研究了枝叶结构的引入对高质量负载电极材料电化学性能的影响,并探索了其在柔性器件方面的应用。形貌和物相表征显示,枝叶结构的构建避免了高质量负载的非晶态NiMnOx材料在原位生长过程中产生致密的块体材料,从而提升了电极表面与电解液的浸润性,并引入更多的反应活性位点。晶相与成分测试结果则表明了非晶态NiMnOx/TiN/CC材料的成功制备,并证实了 NiMnOx纳米片与TiN纳米线之间的牢固结合。电化学测试结果表明,NiMnOx/TiN/CC电极在10.12 mg cm-2质量负载下具有超高的面积容量（4882.64 mF cm-2）,优异的倍率性能（63.42%电容保持率）以及良好的导电性。此外,组装的NiMnOx/TiN/CC//FeOOH/TiN/CC柔性器件具有2.20 V的高工作电压,同时具备优异的能量密度（0.65 Wh cm-2）和功率密度（32.40 W cm-2）。该设计思路的实验现象证明,枝叶结构策略对于研发具有高质量负载的高性能电极材料有着重要的指导意义。