【摘 要】
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作为一种高效的能量转换装置,燃料电池的研发和应用受到广泛的关注。然而燃料电池阴极以铂为主的贵金属催化剂成本高且稳定性较差,限制了其广泛应用。因此,开发低成本高活性的非贵金属碳基阴极氧还原反应(ORR)电催化剂具有重要意义。本文选取了廉价且资源丰富的生物质材料海藻酸钠和汉麻作为前驱体,通过外加氮源和金属源并结合碳化工艺制备了两种过渡金属-氮-碳(M-N-C)型电催化剂,并对其形貌、结构、组成和电催化
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作为一种高效的能量转换装置,燃料电池的研发和应用受到广泛的关注。然而燃料电池阴极以铂为主的贵金属催化剂成本高且稳定性较差,限制了其广泛应用。因此,开发低成本高活性的非贵金属碳基阴极氧还原反应(ORR)电催化剂具有重要意义。本文选取了廉价且资源丰富的生物质材料海藻酸钠和汉麻作为前驱体,通过外加氮源和金属源并结合碳化工艺制备了两种过渡金属-氮-碳(M-N-C)型电催化剂,并对其形貌、结构、组成和电催化活性进行了研究,主要内容和结论如下:(1)以海藻酸钠(SA)为前驱体,将其与碳酸氢钠(NaHCO3)混合溶液通过静电喷雾、离子交换凝胶化和冷冻干燥等步骤制备了 Co-SA/NaHCO3气凝胶微球,并通过溶剂热法原位生长形成了 ZIF-67@SA/NaHCO3复合微球。经高温碳化制备了海藻酸钠衍生的钴氮共掺杂多孔碳微球电催化剂(Co/NHPCMS)。其具有三维钴/氮掺杂多级多孔碳纳米网络,有利于活性位点暴露、电子传递和物质转移。当SA与NaHCO3质量比为1:1且碳化温度为600℃时制备的Co/NHPCMS-600在碱性介质中ORR催化活性优异,半波电位(E1/2)为0.827V,与20%Pt/C催化剂接近,且其长期稳定性和甲醇耐受性优于20%Pt/C催化剂。以其为阴极催化剂组装的锌-空气电池,开路电压为1.318V,其放电比容量达到590 mAh g-1,功率密度最大值为83 mA cm-2。(2)以汉麻为前驱体,采用NaHCO3为活化剂,三聚氰胺为外加氮源,制备氮掺杂多孔碳。通过吸附钴离子并二次碳化制备钴氮共掺杂汉麻衍生多孔碳电催化剂(Co/NHPC)。当汉麻、NaHCO3和三聚氰胺质量比为1:3:1时制备的氮掺杂多孔碳(NHPC)的ORR活性最佳。六水合硝酸钴与NHPC质量比为0.9时制备的Co/NHPC-90具有较高的比表面积(1251 m2g-1)及优异的ORR催化性能。在碱性电解液中,其半波电位高达0.826 V,且具有优异的稳定性和甲醇耐受性。以其为阴极催化剂组装的锌-空气电池,开路电压高达1.363 V,比容量达到569 mAhg-1,其功率密度最大值约为76.7 mW Cm-2。
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