低温等离子体改性膨润土对水溶液中铀的吸附研究

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由于原子能工业体系的迅速发展,由放射性污染物造成的土壤和地下水污染问题也日益严重,对人类自身健康和环境均具有很大的威胁。研究表明,地球化学中一系列反应过程在水岩界面可以影响放射性物质在土壤和地下水中的迁移和转化。本文选择低浓度含铀水溶液(5mg/L)作为吸附对象,以膨润土作为支撑负载材料,利用低温等离子体表面改性技术制备PANI/膨润土吸附材料,对比研究膨润土和PANI/膨润土两种吸附材料对水溶液中U(VI)的吸附过程。本文实验采用静态实验方法,研究不同影响因素如pH、离子强度、接触时间、固液比、温度和共存物(HA)对吸附过程的影响,并探讨反应机理。论文主要研究内容和结论如下:(1)利用膨润土吸附水溶液中U(VI)膨润土对U(VI)的吸附明显受pH影响:吸附U(VI)的最佳pH为7.0。在pH为3.0-7.0的范围内,吸附率随着pH的增加而不断提高,在pH>7.0时,吸附率随pH值的增加而降低。此外,离子强度对膨润土吸附U(VI)的影响作用同样很大,不同阶段不同条件下,离子强度产生的影响不相同;当pH<7.0时,Na~+与U(VI)形成竞争吸附,此过程中离子交换是膨润土吸附铀的主要作用机制;当pH>7.0时,内层表面络合作用是膨润土吸附铀的主要吸附机制。腐植酸对吸附U(VI)的影响也存在区别:在pH<7.0的条件下,腐殖酸的存在极大的促进了膨润土对铀的吸附反应,在pH>7.0时,HA的存在抑制了膨润土对铀的吸附。膨润土吸附U(VI)的反应动力学符合准二级动力学模型,吸附平衡时间为6h。膨润土对U(VI)的吸附更符合Langmuir模型,温度的升高有利于膨润土吸附U(VI)反应的进行。膨润土具有优异的稳定性,其对U(VI)的吸附可再回收利用。(2)利用PANI/膨润土吸附水溶液中U(VI)通过XRD、XPS、TGA、SEM和BET等表征分析结果表明低温等离子体表面改性技术成功合成了PANI/膨润土。PANI/膨润土对U(VI)的吸附受溶液初始pH的影响显著:吸附U(VI)的最佳pH为6.5,在pH=2.0时,PANI/膨润土吸附U(VI)的效果很差,吸附率很低。在pH为4.0-6.5范围内时,PANI/膨润土对U(VI)的吸附迅速增加。在pH>6.5时,PANI/膨润土对U(VI)的吸附率随着pH值的提高而逐渐降低。离子强度对PANI/膨润土复合材料吸附U(VI)的影响同样很大,高的离子强度会抑制PANI/膨润土对U(VI)的吸附。PANI/膨润土对U(VI)的吸附效率随着固液比的增加而提高。共存离子HA的影响:在pH<6.5时,HA的存在促进PANI/膨润土对铀的吸附,在pH>6.5时,HA的存在阻碍PANI/膨润土对铀的吸附。PANI/膨润土吸附U(VI)的反应动力学符合准二级动力学方程,平衡时间为6h。PANI/膨润土对U(VI)的吸附符合Langmuir等温模型,吸附量随着温度的提升而不断增加。PANI/膨润土同样具有优异的稳定性,可用于再回收利用。
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