【摘 要】
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C-C键和C-N键形成反应被广泛应用于合成医药分子、农用化学品以及具有重要价值的材料科学复杂分子中,因此,构建C-C键和C-N键如今已成为有机合成中的重要研究课题。近几十年来,有机合成化学家不断开发新的和更实用的催化剂,或者为构建C-C键和C-N键寻找环境更友好的合成技术。其中,有机电合成可通过电极表面上的电子转移,在无外源氧化剂和还原剂的温和条件下实现选择性氧化还原转化,无需使用危险的化学试剂,
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C-C键和C-N键形成反应被广泛应用于合成医药分子、农用化学品以及具有重要价值的材料科学复杂分子中,因此,构建C-C键和C-N键如今已成为有机合成中的重要研究课题。近几十年来,有机合成化学家不断开发新的和更实用的催化剂,或者为构建C-C键和C-N键寻找环境更友好的合成技术。其中,有机电合成可通过电极表面上的电子转移,在无外源氧化剂和还原剂的温和条件下实现选择性氧化还原转化,无需使用危险的化学试剂,并且通常表现出良好的官能团耐受性,从而提供了构建C-C键和C-N键的理想策略。本论文主要研究了利用电化学
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Pickering乳液凭借其优良的性能,在食品、化妆品、医药、材料合成、石油工业以及催化等领域都得到了广泛的应用。在许多情况下,我们希望乳液愈稳定愈好。但是,也有不少领域如乳液聚合、油品输送、纳米材料制备以及燃料生产等,通常仅需形成暂时稳定的乳液,然后再使乳液破乳。因此,如何解决乳液的长期稳定性和快速破乳之间的矛盾,一直是Pickering乳液研究的重点和难点问题。刺激响应型Pickering乳液
近些年来,随着对亲电性交叉偶联反应的深入研究,该方法学进一步拓展到了烯烃的亲电性双官能团化反应。由于在此类反应中不需预制备有机金属试剂或者有机硼试剂等,所以其具备高步骤经济性、高官能团兼容性与温和的反应条件,并为合成复杂分子提供了新的方法,因此也受到了有机化学工作者的广泛关注。使用酰氯或者酸酐作亲电试剂,在烯烃分子中引入酰基合成酮类化合物,是烯烃的亲电性双官能团化的一个重要子集。本论文首先介绍了通
联合催化体系可以发挥各催化体系的优势,同时或连续活化多个化学键,实现许多单一催化体系无法完成的反应。将联合催化体系应用于不对称催化反应中,还可以通过多种手性催化剂的协同作用更好地实现反应的立体选择性控制。铜作为一种廉价的金属催化剂,在碳-碳三键活化、单电子转移等反应过程中具有独特的催化活性。手性路易斯碱催化剂在反应过程中以共价键的形式与底物结合,可以实现底物活化及反应的立体选择性控制。因此发展新型
近年来,源于对化石燃料的过度开发与透支使用,整个人类社会正在面对迫在眉睫的能源危机与环境污染问题。因此,新型的环境友好型能源需要加快研究,以实现人类社会的绿色、环保、安全的可持续发展。在能源相关研究领域中,一直以来,以半导体为原材料,将太阳能转化为清洁能源的途径被广泛认为是一种解决能源危机与环境污染问题的有效手段,从而被研究人员们广泛探究。近十几年间,蓬勃发展的二维纳米材料因为其特别的电子结构和易
化学发光和电化学发光是高灵敏度的分析方法。一些生物分子在发光反应过程中可以加速电荷转移,进而增加电化学发光强度,因此将小分子作为发光共反应物的研究越来越多,不断拓宽了化学发光与电化学发光的应用领域,如生物分析、食品检测、环境监测、司法鉴定、生物成像以及药物分析等等。基于化学发光和电化学发光分析方法独特和优异的性质,在本论文中我们构建了新的化学发光和电化学发光体系,并成功将其应用于实际样品的检测,具
向有机分子中引入氟原子或氟片段,可以显著改变化合物的物理化学性质及生物活性。因此,含氟化合物在农药、医药和材料科学领域中有着广泛的用途。其中,单氟代烯烃作为一类特殊的结构片段,常作为酰胺(肽键)的电子等排体,在多肽化学和药物设计中有着重要的应用。如何快速、高效的合成单氟烯基化合物已经成为当前国内外有机合成化学研究的热点。多种烯基氟的砌块被成功发展用于单氟烯烃化合物的合成,本论文在第一章简要综述过渡
对于物理学、化学以及生物学中我们常常感兴趣的实际系统而言,它往往包含大量的自由度。在原则上,它的动力学行为总是可以通过求解包含全体自由度的薛定谔方程所得到。然而,由于计算上的不现实性,在实际中我们总是把其中少量感兴趣的自由度挑选出来作为体系,而剩余部分则作为该体系的环境。由此,我们总可以把复杂系统的问题转化为体系-环境相互作用的问题。因此,体系-环境的纠缠性质对于研究复杂系统的行为,特别是它的量子
还原偶联能够避免使用水分和空气敏感的亲核试剂,直接实现两个亲电试剂的偶联,从而具备条件温和及官能团兼容性良好的优点。与此同时,镍催化氟烷基化反应近年来得到了快速地发展,成为有机氟化学研究领域的热点。本论文主要立足镍催化还原偶联体系,发展了一些高效,高选择性的芳基卤代物氟烷基化反应体系。本论文第一章简要介绍了还原偶联的概念、创新点、难点和发展历程,阐述了氟化学的重要性和向有机分子中引入含氟官能团方法
自驱动粒子或者活性粒子是一类具有将化学能、光能等自身或者外界能量转化为自身运动的能力的粒子,近些年在物理学、化学、工程科学,生命科学等各研究领域中都获得了广泛的关注。自驱动粒子所构成系统的一个重要特征是体系永远处于非平衡的状态,往往表现出非常新颖的动力学行为,不仅体现在单个粒子多样的运动模式,更有丰富的集体自组织行为,这与对应的处于平衡态的粒子系统有很大不同。目前领域内的相关研究主要集中在实验和计
环境中有害重金属等可以通过多种途径污染食物、饮用水等,进而对人体健康及生态平衡构成威胁。对这些污染物进行快速检测和筛查是降低或避免环境污染危害的重要手段。相对需要大型仪器的检测方法而言荧光、拉曼等分子光谱方法经济且方便。但是大多数金属离子没有拉曼活性和荧光信号,或者散射截面小、信号弱,限制了表面增强拉曼散射(SERS)、荧光(FL)、共振瑞利散射(RRS)等分子光谱方法在检测中的应用。本论文拟以铅