二氧化硅（Si O₂）是橡胶行业中用量非常大的一种新型填料。它表面活性高、耐高温、无毒且无污染,对橡胶的加工性能、机械力学性能、耐磨性能和动态力学性能等都有很好的改善效果。由于其在基体中分散状态、填料网络结构等直接影响复合材料的性能,为此,本论文从改善纳米SiO₂在橡胶基体中的分散状态、提高与基体的相容性出发,制备了具有良好分散性、较高力学强度和一定导热和抗静电性能的超支化聚酯改性纳米SiO₂杂化碳纳米管/丁苯橡胶（SBR）复合材料,并研究了其结构与性能的关系。本研究将有助于纳米SiO₂在橡胶基纳米复合材料的高效利用,因此具有一定的理论和实践意义。本文首先采用“grafting from”法将超支化聚酯接枝到纳米SiO₂上,再通过开环反应在表面接枝上长链结构,得到含长链超支化聚酯接枝改性纳米SiO₂（HL-SiO₂）。通过傅里叶变换红外（FTIR）、核磁共振氢谱（1H-NMR）、X-射线光电子能谱（XPS）、热重分析（TGA）和扫描电子显微镜（SEM）等对HL-SiO₂进行了结构表征,结果表明,成功合成了HL-SiO₂,接枝率为15%,接枝改性后有效降低了纳米SiO₂的表面能。采用直接混炼法制备了HL-SiO₂/SBR复合材料,并对其硫化性能、力学性能、耐磨性能进行了研究。研究发现,HL-SiO₂能大大缩短胶料的硫化时间,HL-SiO₂/SBR纳米复合材料的T10和T90随HL-SiO₂的增加而下降;同时,复合材料的力学性能和耐磨性能随之提高。当HL-Si O₂含量为30 phr时,橡胶复合材料的拉伸强度和撕裂强度分别为14.8 MPa和22.2 kN/m,磨耗体积降低了约30%。示差扫描量热仪（DSC）和SEM证明,表面接枝了超支化聚酯的SiO₂在基体中分散更加均匀,颗粒更小,抑制了二次聚集;且超支化末端的长链结构使HL-SiO₂和SBR的界面结合更强,促进了复合材料宏观性能的提高。通过采用5 phr HL-SiO₂取代沉淀法白炭黑（p-SiO₂）,制备了沉淀法白炭黑/改性气相法白炭黑/丁苯橡胶（HL-SiO₂/p-SiO₂/SBR）复合材料和Si69改性沉淀法白炭黑/改性气相法白炭黑/丁苯橡胶（HL-SiO₂/Si69-p-SiO₂/SBR）复合材料。研究发现,部分取代白炭黑后也可明显提高复合材料的硫化性能、动静态力学性能、耐磨性能;动态粘弹谱（DMA）证明,部分取代白炭黑的体系与沉淀法白炭黑体系相比,对SBR分子链运动的限制增强,说明界面作用增加。通过引入碳纳米管（MWNT）制备了具有抗静电和导热性能的M-HL-SiO₂/SBR和M-HL-SiO₂/p-SiO₂/SBR复合材料。研究发现,M-HL-SiO₂杂化填料对胶料硫化加工性能、力学性能、耐磨性能均有具有促进和提升作用。当MWNT用量为10 phr时,MWNT在M-HL-SiO₂/SBR中形成导电通路;当MWNT的含量为14 phr时,复合材料的体积电阻率可降低4个数量级,且力学性能和耐磨性能最好;与MWNT/SiO₂/SBR相比,拉伸强度提高了24%,磨耗体积下降了16%,热扩散系数较纯丁苯橡胶提高了26%。DSC和SEM研究发现,HL-Si O₂表面的含长链超支化聚酯能够与MWNT产生相互作用,形成杂化填料,促进了填料在胶料中的分散,橡胶分子链的受限层增多,提高了复合材料的宏观性能。而对于M-HL-SiO₂/p-SiO₂/SBR复合材料,其定伸应力、撕裂强度也随MWNT的增加有所提高,体积电阻率在MWNT在15 phr时骤降了3个数量级;DMA研究发现,在MWNT为12 phr时,橡胶填料的结合胶最多,对橡胶分子链的限制作用最强,其耐磨性最好。