Al2O3促进Pt/WO3/ZrO2催化剂上甘油氢解反应研究

来源 :南京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wxwp_xu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以甘油为原料可以生产多种具有高附加值的化学品。1,3-丙二醇是一种重要的化工原料,通过甘油氢解制备1,3-丙二醇是甘油转化为高附加值化学品的一种途径。本文在实验室前期工作的基础上,用浸渍法制备了Pt/Al2O3-WO3/ZrO2和Pt/Na2O-Al2O3-WO3/ZrO2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和H2程序升温脱附(H2-TPD)等表征手段对催化剂的物相结构、酸性质和氢吸附能力等物理化学性质进行表征,在固定床连续流动反应器中考察了催化剂催化甘油氢解制备1,3-丙二醇的性能,并将物理化学性质与反应性能关联。  研究了Al2O3的引入对Pt/WO3/ZrO2催化剂催化甘油氢解性能的影响,Al的引入提高了催化剂的H2吸附能力和催化甘油氢解性能,当n(Al)∶n(W)为0.1时,催化剂H2吸附能力最强,催化甘油氢解反应的转化率和1,3-丙二醇的产率均达到最大值。Al的引入使催化剂载体表面的酸量有所增加,且增加的酸位类型是L酸位。  研究了Al2O3-WO3/ZrO2载体焙烧温度和负载Pt后焙烧温度对Pt/Al2O3-WO3/ZrO2催化剂催化性能的影响。当载体焙烧温度从500℃升高到800℃,对应催化剂上H2吸附量先增大后减小,催化甘油氢解性能先升高后降低,700℃时,催化剂H2吸附能力最强,催化甘油氢解性能均最优。当负载Pt后焙烧温度从350℃升高到500℃,对应催化剂上H2吸附量先增大后减小,催化甘油氢解性能先升高后降低,450℃时,催化剂H2吸附能力最强,催化甘油氢解性能均最优。  在Pt/0.1AWZ(700.450)催化剂上考察了反应温度、反应压力、甘油质量空速和甘油水溶液水含量等工艺条件对催化氢解性能的影响,优化了甘油氢解反应的工艺条件。得到最优反应工艺条件:130℃,H2压力4 MPa,甘油质量空速(WHSV)为0.3h-1,90wt%甘油水溶液。  研究了甘油氢解反应与催化剂表面酸性质的关系。一定量的Na引入后酸量大幅下降,且减少的酸位为Pt/Al2O3-WO3/ZrO2催化剂表面的B酸位,Na的引入对催化剂的H2吸附能力和催化甘油氢解性能没有影响。Pt/Al2O3-WO3/ZrO2催化剂上H2活化及催化甘油氢解反应过程与L酸位有关而与B酸位无关。催化剂表面上,H2在Pt和L酸位的协同作用下异裂为H+和H-,H+和H-作用于甘油仲羟基发生氢解反应,生成1,3-丙二醇。
其他文献
本文综述了酚类产品组成的气相色谱分析的几种方法。并对毛细管气相色谱柱常用的固定液做了简单的介绍,着重介绍了几种特殊的固定液,如环糊精衍生物,邻苯二甲酸二异癸酯(DIDP)等
学位
学位
  目的 探讨注射美容在下面部年轻化治疗中更行之有效的综合方案,以更好的指导临床工作。方法 综合分析多例求美者下面部松弛衰老的原因,以透明质酸多点支撑注射法联合肉毒毒
学位
  目的 应用PRP 联合CO2点阵激光进行面部年轻化的求美者,积极配合各种护理措施,观察其疗效。方法 加强术前沟通,术前在和患者沟通时要告知患者注意事项,使患者有正确的期望值
学位
  目的 应用人自体脂肪来源干细胞辅助的脂肪移植技术(CAL)提升脂肪组织移植成活率,报告用于面部、乳房及体表凹陷畸形的整形修复治疗的应用效果及急待解决的临床问题。方法
高光谱遥感作为一种非破坏性取样和十分迅速的分析方法,在植物表型分析中发挥着越来越重要的作用。本课题选取了四种在磷利用效率方面有显著差异的水稻材料,包括两种野生型,
学位