【摘 要】
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多孔材料由于具有高的表面积、均匀的孔径、大量可用于化学反应的通道和活性位点,成为近几十年来化学和材料科学的新研究热点。从天然沸石到介孔和大孔材料,乃至多级孔材料,其有序的多孔骨架组成主要为无机化合物。最近十几年,由金属有机框架（MOFs）和共价有机框架（COFs）构成的多孔有机结构体系已逐渐形成,并逐步成为晶态多孔材料领域的前沿研究中心。这两种新型晶态多孔材料构建模块的多样性,加上不同连接方法的广
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多孔材料由于具有高的表面积、均匀的孔径、大量可用于化学反应的通道和活性位点,成为近几十年来化学和材料科学的新研究热点。从天然沸石到介孔和大孔材料,乃至多级孔材料,其有序的多孔骨架组成主要为无机化合物。最近十几年,由金属有机框架（MOFs）和共价有机框架（COFs）构成的多孔有机结构体系已逐渐形成,并逐步成为晶态多孔材料领域的前沿研究中心。这两种新型晶态多孔材料构建模块的多样性,加上不同连接方法的广泛可用性,也使其成为开发新型材料的宝贵平台。本论文主要围绕晶态和非晶态多孔有机聚合物的合成及对其吸附分离性质进行研究,主要工作如下:（1）以1,2,4,5-四（4-甲酰基苯基）-3,6-二甲苯为结构单元,分别与三节点的三（4-氨基苯基）胺和三（4-氨基苯基）苯通过溶剂热合成方法成功合成两种具有ffc拓扑结构的三维COFs（聚合物1和聚合物2）。通过XRD和TEM等表征,证明两种聚合物均具有高度结晶性和长程有序结构,比表面积高,化学稳定性和热稳定性良好。基于此种特性,我们对其在75℃和1 atm环境下的碘蒸气吸附性质进行了研究。研究结果表明聚合物1和聚合物2的吸附性能良好,碘蒸气最大吸附量分别为4.47 g·g-1和4.93 g·g-1。同时具备很好的脱碘性能和再使用可循环的能力,说明它们均可作为碘吸附剂使用。我们还对二者的C2H2和C2H4的吸附能力进行了测试,并根据理想吸附溶液理论（Ideal Adsorbed Solution Theory,IAST）计算了分离比。研究结果表明在273K和1 bar条件下,聚合物1的C2H2和C2H4的吸附量分别为50.2和28.1 cm~3·g-1（STP）,聚合物2的C2H2和C2H4的吸附量分别为41.1和36.2 cm~3·g-1（STP）。298 K和1 bar条件下,聚合物1的C2H2和C2H4吸附量分别为31和16.2 cm~3·g-1（STP）,聚合物2的C2H2和C2H4吸附量分别为26和24.9 cm~3·g-1（STP）。IAST计算结果表明,在273 K下,聚合物1的C2H2/C2H4分离比为2.5,聚合物2的C2H2/C2H4分离比为1.3。298 K下聚合物1的C2H2/C2H4分离比为2.3,聚合物2的C2H2/C2H4分离比为1.1。（2）以2,2’,7,7’-四氨基-9,9’-螺二芴为结构单元,分别与三节点的2,4,6-三甲酰基间苯三酚、均苯三甲醛和三（4-甲酰苯基）胺合成了三种聚合物（聚合物3-5）。N2的吸附和脱附测试结果表明,三种材料为典型的微孔材料,其中聚合物3具有较大的比表面积697.9 m~2·g-1。对三种聚合物的CO2、N2和CH4气体吸附性能进行了测试,结果显示吸附量不同且有较大差异。值得注意的是,聚合物3在273 K和1.0 bar条件下CO2吸附量为4.0 mmol·g-1,298 K时为2.3 mmol·g-1,此数据高于同种条件下其他大部分席夫碱类多孔有机聚合物。通过IAST理论计算了聚合物3的CO2/N2分离比,结果显示在273 K和1 bar条件下可高达121,CO2/CH4选择性（327）也远高于很多其他多孔有机聚合物,显示出优异的气体筛分性能。（3）以2,2’,6,6’-四甲基联苯-4,4’-二胺为结构单元,分别与2,4,6-三甲酰基间苯三酚和四（4-甲醛基苯）乙烯合成了两种晶态多孔有机聚合物（聚合物6和聚合物7）,其中聚合物6可通过室温合成。探究了两种聚合物的C2H2、C2H4和C2H6三种气体的吸附量,并通过IAST评估了聚合物的C2气体分离能力。IAST计算结果表明,在273 K和1.0 bar条件下,聚合物6的C2H2/C2H4和C2H6/C2H4分离比为2.84和1.85,聚合物7的分离比为3.33和1.19。在298 K和1.0 bar下聚合物6的C2H2/C2H4和C2H6/C2H4分离比为1.94和1.14,聚合物7的分离比为2.99和1.52。
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