【摘 要】
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近年来,随着城市现代化水平的不断深入,各类污染问题凸显,其中以水污染问题及其所带来的微生物病原体问题最为突出。更为严重的是,由于抗生素的广泛使用,水环境中大量存在的抗生素耐药菌（Antibiotic Resistant Bacterias,ARBs）引起水生疾病频繁爆发。传统的化学消毒法和物理消毒法具有杀灭效果差、杀菌不彻底、杀菌效率低、易产生副产物等缺点,光催化杀菌技术因其对病原菌具有广泛灭活作
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近年来,随着城市现代化水平的不断深入,各类污染问题凸显,其中以水污染问题及其所带来的微生物病原体问题最为突出。更为严重的是,由于抗生素的广泛使用,水环境中大量存在的抗生素耐药菌（Antibiotic Resistant Bacterias,ARBs）引起水生疾病频繁爆发。传统的化学消毒法和物理消毒法具有杀灭效果差、杀菌不彻底、杀菌效率低、易产生副产物等缺点,光催化杀菌技术因其对病原菌具有广泛灭活作用而成为研究热点。在各类五花八门的光催化剂中,氮化碳（g-C3N4）以优异的可见光响应性能和易于修饰调整等优点备受瞩目。然而,g-C3N4尚存在比表面积小、界面接触差、可见光吸收效率低、光生电子?空穴对重组快、质子和电荷转移滞后、所产生的活性物种（Reactive Oxygen Species,ROS）半衰期短等具体缺陷。基于以上现存问题,开发光学性能更好的g-C3N4基光催化材料迫在眉睫。本论文探索了多种可高效光催化灭活水中大肠杆菌（Escherichia coli,E.coli）的g-C3N4基光催化材料。通过元素掺杂、分子修饰、贵金属沉积和量子点异质结构造等多种途径相互联合的方式,对g-C3N4基光催化材料进行改性,以提高其对可见光的响应能力和范围,实现分子锚定作用并促进氧化还原反应。同时,通过物理、化学、生物学手段研究所制备材料光催化灭活E.coli的性能及机理。主要研究内容及结论如下:（1）通过一锅热聚合耦合共价交联反应成功制备了阳离子聚合物聚乙烯亚胺（Polyethyleneimine,PEI）接枝氧掺杂的g-C3N4（记为PEI-OCN）。所制备的PEI-OCN经表征发现,可集调控材料的本征电子结构,延长光生电荷寿命,提高电荷转移效率和增强细菌与复合材料间静电吸附力等多种光催化杀菌性能于一体。在光催化灭活E.coli实验中,PEI-OCN展现出了良好的光催化灭活效果,在0.10 mg/m L浓度下,经可见光照射30 min内可彻底杀灭＞7.00 log(CFU?m L-1)的E.coli;光生h+和·O2-是其发挥高效灭活作用的主要活性物种。（2）为进一步提升材料的光催化杀菌性能,通过光还原法成功将Ag纳米粒沉积于PEI-OCN表面。对其结构及性能研究发现,Ag成功沉积至材料表面,通过其自身的表面等离子共振（Surface Plasmon Resonance,SPR）效应,促进了更多ROS的产生,相比PEI-OCN,光学性能进一步提升。掺银量为5%的Ag-PEI-OCN（Ag-PEI-OCN-5）的综合性能最好。其中,Ag-PEI-OCN-5具有更可观的灭菌性能,在更低的浓度和短光照时间下展现出了＞7.00 log(CFU?m L-1)的杀菌性能,光催化过程中h+、·O2-等ROS的生成量显著增加。（3）将N-CQDs量子点负载于PEI-OCN表面,获得了碳量子点修饰的CD-PEI-OCN异质结纳米灭菌材料,N-CQDs作为光生电子的有效载体,能够提高纳米材料对可见光的响应能力并显著抑制光生电子?空穴的复合,加速光生载流子的分离。同PEI-OCN相比,N-CQDs耦合量为2m L时的CD-PEI-OCN（CD-PEI-OCN-2）可产生更多的·OH和·O2-,在0.05 mg/m L浓度下可实现30 min内100%(＞7.00 log(CFU?m L-1))的E.coli完全灭活。
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