【摘 要】
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甲醇是工业社会重要的化工原料、储能载体。随着未来能源变革,预期甲醇将扮演愈加重要的角色。甲醇合成是低温有利的过程,即在低的反应温度,原料转化率高。但面临的挑战是催化剂活性不足。Cu/ZnO催化剂是工业甲醇合成（220-280℃）优异的活性组分,但在低温条件的活性距平衡转化有差距。本文制备了系列助剂修饰的Cu/ZnO低温甲醇合成催化剂,并用于150℃、4 MPa、乙醇为溶剂的甲醇合成过程。采用XRD
【基金项目】
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国家自然科学基金（21965028）；
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甲醇是工业社会重要的化工原料、储能载体。随着未来能源变革,预期甲醇将扮演愈加重要的角色。甲醇合成是低温有利的过程,即在低的反应温度,原料转化率高。但面临的挑战是催化剂活性不足。Cu/ZnO催化剂是工业甲醇合成（220-280℃）优异的活性组分,但在低温条件的活性距平衡转化有差距。本文制备了系列助剂修饰的Cu/ZnO低温甲醇合成催化剂,并用于150℃、4 MPa、乙醇为溶剂的甲醇合成过程。采用XRD（X射线衍射）、SEM（扫描电镜）、TEM（透射电镜）、XPS（X光电子能谱）、CO/CO2/H2-TPD（程序升温脱附）、N2O-滴定等技术表征了其物化性质。研究了Cu含量,助剂种类、助剂含量以及制备方法对催化剂物化性质及催化性能影响,关联了低温液相甲醇合成催化剂结构、活性位与催化活性。草酸辅助固相研磨法制备了 Cu/ZnO质量比为X:1（X=1,2,3,4）的催化剂。当Cu/ZnO质量比为2:1时,原料总碳转化率达43.7%,甲醇选择性达94%。2Cu/ZnO催化剂表面弱碱性位和中等碱性位数量最多,具有较好的CO、H2吸附与活化性能。相同程序制备了 MnO2、CeO2、ZrO2三种助剂修饰的Cu/ZnO。MnO2助剂催化促进效果优于CeO2、ZrO2,原料总碳转化率为54.7%。助剂添加改变了催化剂表面Cu+/Cu0比及催化剂表面碱性位浓度,提高了 Cu分散度和表面积。Cu/ZnO/MnO2表面高的Cu+/Cu0 比提高了CO转化率;Cu/ZnO/CeO2和Cu/ZnO/ZrO2增加了中等碱性位数量将甲醇选择性提高到97%。Cu/ZnO 中添加不同MnO2含量,nMn/nCu=0,3%,6%,9%,12%,随MnO2含量增加,催化活性先升高后降低,当nMn/nCu=6%时活性最佳,原料总碳转化率为54.7%。共沉淀、溶胶-凝胶、固相研磨制备方法显著影响Cu/ZnO/MnO2催化剂形貌。固相研磨法Cu/ZnO/MnO2具有较高的低温H2吸附量及弱碱性位数量,低温甲醇合成活性最高。原料气（CO/CO2/H2/Ar、CO/H2/Ar、CO2/H2/Ar）组成对Cu/ZnO/MnO2 催化活性影响研究表明:CO、CO2同步转化,CO2的存在促进CO转化。
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