稀土精矿NH3-SCR催化剂的抗硫性研究

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随着环保意识的增强,NOX的排放控制已引起世界各国的广泛关注。以NH3为还原剂的选择性催化还原法(SCR)是应用最为广泛和脱硝效果较高的烟气脱硝技术,而研制、开发出高效的催化剂是NH3-SCR技术的核心。利用稀土金属催化还原脱除NO的催化剂是具有研究前景的脱硝催化剂之一。近年来,大量的研究发现改性稀土精矿作为SCR催化剂在300~350℃的温度窗口具有较好的脱硝性能,然而,锅炉烟气中存在较多的的粉尘颗粒和高浓度的SO2容易造成催化剂失活,催化剂的毒化会使SCR系统过早地更换催化剂,从而增加了投资成本。因此,催化剂的SO2耐受性研究对催化剂的工业化应用有着重要意义。针对稀土精矿催化剂的高催化作用,本文以焙烧后的稀土精矿催化剂为目标。重点研究SO2浓度和反应温度对催化剂脱硝性能的影响。并对催化剂在SO2氛围中反应前后的结构及晶相特性进行对比分析,详细解释SO2对催化剂造成的影响,以期能够对稀土精矿催化剂实现工业化利用提供有力的理论依据。本文首先阐述了NOX对环境的危害,SO2对SCR催化剂的毒化机制,国内外SCR催化剂抗硫性研究进展以及稀土资源的综合应用情况,确定了本文选题依据,提出稀土精矿催化剂的抗硫性问题并深入研究。然后简单的介绍了催化剂制备、实验涉及到的设备、实验测试装置、气体分析系统及主要的表征分析手段。本文研究了SO2浓度和反应温度对稀土精矿NH3-SCR催化剂脱硝性能的影响,并通过原位红外技术分析SCR反应过程中各气体的吸附特性,其结果表明,稀土精矿NH3-SCR催化剂具有良好的抗硫性,300℃~350℃的温度范围内SO2对稀土精矿催化剂脱硝性能有明显的促进作用,300℃时,NO转化率从28%提高到50%,350℃时,NO转化率从42%提高到75%。原位红外光谱结果表明FT-IR结果证实SO2的吸附使催化剂表面B酸性位增多,对NH3的吸附能力增强,有利于提高催化剂活性。利用SEM,BET,XRD,NH3-TPD,XRF,XPS等表征手段分别检测有无SO2存在条件下SCR反应前后的催化剂样品的物理结构及化学性质变化。SEM和BET结果表明:在SO2氛围中反应后催化剂的表面结构并没有发生明显变化,表面积和孔径有略微下降,但并不足以对催化剂活性造成影响。XRD和XPS结果表明:SO2并没有对催化剂的晶相和晶粒大小造成影响,不会影响催化剂的晶体结构,SO2对催化剂的影响并没有生成金属硫酸盐或导致活性金属价态发生改变,催化剂中没有生成新的物质,活性中心原子没有被硫酸化。最后总结了全文为以后其他人研究相关内容提供借鉴。
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