含离子聚丙烯酰胺/氧化石墨烯复合水凝胶的制备与应用研究

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工业废水中往往含有大量的有机污染物以及重金属离子,这些成分复杂、种类繁多的污染物日益增多,极大地威胁到人类的健康。吸附法具有高效率、应用领域广、低成本、操作简便以及可回收性强等优点,是去除水中污染物最有效的方法之一。含有大量含氮官能团的聚丙烯酰胺(PAM)能够从污水中有效吸附重金属离子和染料,以达到污水处理的目的。含离子PAM含有带电离子基团,可通过离子间的静电作用选择性地吸附污染物,因而对特定污染物具有更佳的吸附效果,在污水处理中展现出广阔的应用前景。氧化石墨烯(GO)含有大量的羟基、羧基以及环氧基团,水分散性好,比表面积大等优点,业已成为去除水中污染物强有效的吸附剂之一。本论文结合含离子PAM和GO在水处理中的优势,首先通过自由基聚合反应制备了复合水凝胶吸附材料:聚丙烯酰胺/氧化石墨烯(PAM/GO)、阳离子聚丙烯酰胺/氧化石墨烯(CPAM/GO)以及阴离子聚丙烯酰胺/氧化石墨烯(APAM/GO)三种复合水凝胶吸附剂,并对材料的结构进行了表征;其次,对三种复合水凝胶吸附剂的各项性能进行了对比,考察了第二单体对复合水凝胶体系的影响;最后将合成的三种复合水凝胶吸附剂分别用于亚甲基蓝(MB)、重金属离子Cr(Ⅵ)的吸附,探讨最佳吸附条件,并对复合水凝胶吸附剂的可再生性能以及吸附机制进行了研究。具体内容如下:(1)以GO,AM和极性第二单体为原料,通过简单环保的一步自由基聚合法成功制备了PAM/GO、CPAM/GO、APAM/GO三种复合水凝胶。利用FT-IR,13C-NMR,拉曼光谱,XRD对复合水凝胶的结构进行了表征和分析;使用SEM、TG和重量法研究了复合水凝胶的微观形貌、微观结构稳定性以及溶胀性能,并通过对比,考察了第二单体对复合水凝胶体系的影响。(2)探讨了PAM/GO、CPAM/GO以及APAM/GO三种吸附剂对MB的吸附性能。考察了初始MB浓度,pH值,接触时间,温度以及离子强度等因素对MB吸附容量的影响,并结合吸附等温线和吸附动热力学对吸附过程进行描述,探讨吸附机制以及吸附剂的可再生性能。结果表明,三种复合水凝胶对MB的吸附能力依次为:APAM/GO>CPAM/GO>PAM/GO。(3)分别以PAM/GO、CPAM/GO、APAM/GO作为吸附剂,考察了其对重金属离子Cr(Ⅵ)的吸附动力学及吸附机制,进一步探究了CPAM/GO对Cr(Ⅵ)的吸附规律以及影响吸附性能的因素。结果表明:吸附过程遵循伪二阶动力学模型,属于自发的化学单层吸附,且CPAM/GO对Cr(Ⅵ)的吸附容量明显高于PAM/GO和APAM/GO。
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