滑动弧等离子体用于CO2转化的实验研究

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CO2作为主要的温室气体在全球气候变化中扮演着重要的角色,因此,CO2的回收与利用成为广大学者所关注的焦点。近年来,滑动弧放电等离子体由于兼具热等离子体能量密度高和低温等离子体能耗低、选择性好的优点,同时其所具有的电子能量水平最适合CO2的振动激发活化分解,在CO2转化利用领域得到广泛关注。但是,现如今的相关研究并不系统,CO2的转化率较低,尤其在滑动弧等离子体反应器结构上仍有很大的优化空间。基于此,本文主要通过对滑动弧反应器的结构优化以及新反应器的开发,研究了滑动弧等离子体反应器结构对于CO2转化的影响,并首次将滑动弧等离子体与光催化耦合转化CO2,此外,还拓展性开发了能够形成更大等离子体区域的射流等离子体反应器,并用于CO2转化的研究及CO2与生物炭协同转化的探索。本文主要的研究内容和结论如下:(1)优化滑动弧反应器的设计来改善其性能,创新性地设计了方形石英外罩,研究气体流量、喷嘴结构、石英外罩结构等参数对CO2转化率和能量效率的影响。结果表明,喷嘴直径1.0 mm比1.5 mm更有利于CO2转化,喷嘴和电极之间的距离为10 mm时显示出更好的性能,方形外罩比传统的圆柱形外罩具有更好的空间利用率和等离子体气体处理率,同时,证明了高温对CO2分解起到抑制作用。(2)开发了一种新型磁场增强型滑动弧放电反应器并首次运用于CO2转化的研究,采用高速摄影和示波器对其电弧移动特性、电弧形态和电参数特性(如放电波形,电压、电流、放电功率等)进行研究,并系统地研究了不同流量下外加磁场对电弧运动行为、电特性和CO2分解的影响。发现了低气体流量下,电弧在有/无磁场的条件下的运动呈现两种模式,分别为有磁场下的“击穿-拉长-熄灭”的规律性循环模式和无磁场的短路模式,证明了外加磁场可以通过增大等离子体区域的方式显著改善CO2的转化性能,如转化率由8.2%提高到11.5%。同时,该反应器能够提高气体流量的适应性。(3)对滑动弧等离子体协同TiO2光催化剂转化CO2进行了研究,重点研究了等离子体与催化的不同组合方式,即一段式等离子体催化和两段式等离子体催化的性能,并着重分析了滑动弧等离子体光催化的潜在机理。结果证实了一段式耦合结构中等离子体与TiO2光催化对CO2分解的显著协同作用,部分工况下,CO2转化率相对提升可达138%(由4.6%到10.8%),这与等离子体中高能电子对TiO2光催化剂表面激发形成的电子-空穴对有关。(4)开发了新的射流低温等离子体反应器,该反应器工作时能够产生长达12 cm的等离子体区域,实现了等离子体发生区域与反应区域的分离。并首次将可再生的生物炭引入CO2等离子体系统用以还原CO2,结果表明,生物炭的加入显著提高了CO2转化率(最高达到21.3%),验证了射流等离子体在大气压下用于CO2和生物炭Boudouard反应的可行性。
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