调节核壳结构中金纳米粒子的分布及其在光致发光技术中的应用

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核壳(core-shell)结构是将一种纳米材料通过化学键或者其它作用力将另一种纳米材料包覆起来的新型结构,具有独特的物理化学性质。本文重点研究沸石咪唑酯骨架包覆金纳米粒子的核壳结构(Au@ZIF-8)。一般来说,核壳结构同时具备了核(core)与壳(shell)两种纳米材料的优点,并且在一定程度上互相弥补了各自的缺点。Au@ZIF-8也体现了这一性质,它既具有金纳米粒子的光学特性,又具有ZIF-8外壳带来的大分子孔径。因此,Au@ZIF-8在染料分子的高分辨检测、气体分子的储存与催化等方面有着广泛的应用。虽然Au@ZIF-8的包覆机理已经受到了广泛的研究,但是目前为止仍然没有一种有效的办法能够灵活控制金纳米粒子在ZIF-8外壳中的分布。这种分布控制既可以直接影响金纳米粒子之间的相互作用,也可以间接地影响核壳结构中ZIF-8外壳的厚度。已有的工作表明,在分子的高分辨检测中,核壳结构的外壳厚度能影响分子的特异性吸附,甚至在特定的外壳厚度情况下,对于分子有着最佳的吸附功能。因此,控制Au@ZIF-8中金纳米粒子的分布具备良好的应用潜力。基于此目标,本文分析了Au@ZIF-8的成核机理,并描述了一种能够灵活控制Au@ZIF-8中金纳米粒子分布的方法。最后使用光致发光(Photoluminescence)技术来检验这种控制带来的对光学性质的影响。具体的工作内容如下:(1)研究Au@ZIF-8结构形成过程中的主要影响因素,成功制备了一种功能性的核壳结构,并在此基础上,通过改变制备条件,优化了晶体形貌和单分散性,找到了合成的最优解。本工作通过一系列的实验结果,验证了核壳结构的包覆机理,为后续控制核的分布打下了基础。(2)描述一种在反应溶液中加入双配体的方法合成Au@ZIF-8的核壳结构。利用这种方法,我们灵活控制了核壳结构中金纳米粒子核的分布。此外,我们对比了其它控制分布的方法,突出了本文方法的优越性和更好的可操作性。最后通过光致发光技术的表征,讨论了Au@ZIF-8中金纳米粒子的分布对其荧光增强性能的影响。
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