工业废水中重金属离子的光催化处理研究

来源 :石家庄铁道大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:w8555899
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工业废水排放带来的水体污染引起社会广泛关注,光催化技术开辟了水体中微量重金属离子处理的新途径,Ti O2由于性质稳定、无毒无害、价格低廉成为最常用的光催化剂。但Ti O2带隙较宽,仅限于吸收紫外光,成为困扰光催化技术应用到实际的难点。本论文立足实际,以工业化生产的纳米二氧化钛P25为光催化剂,辅以其他方法修饰或改性,通过一系列的表征方法,考察其形貌、晶型、光学性能、附加条件等因素对重金属离子降解的影响,结合光催化和自由基捕获实验探究光催化还原重金属离子的机理。具体研究内容如下:(1)利用甲酸钠原位修饰P25作光催化剂,在紫外光下处理游离态的Cd(Ⅱ),并通过XRD、TEM、XPS、UV-vis、FT-IR等一系列手段进行表征。实验表明,紫外光照下,P25在60 min内无法将Cd(Ⅱ)光催化降解,经甲酸钠修饰后,P25在400~600 nm的可见光区域表现出较强吸光特性,并在30 min紫外光照下将Cd(Ⅱ)完全降解,甲酸钠的最佳浓度为1.0 g/L。研究表明甲酸钠与P25形成双齿螯合物将Cd(Ⅱ)吸附到催化剂表面,甲酸钠中羧基与光生空穴反应生成的强还原性物质将光生电子转移至重金属离子上,完成Cd(Ⅱ)降解。(2)通过改变单一因素法考察P25在紫外光下降解Cr(Ⅵ)的影响条件。固定紫外光照时间为30 min,实验表明p H为4.0,Cr(Ⅵ)浓度为0.2 mg/L,P25的加入量为1.5 g/L时分别为各自条件的最佳,Cr(Ⅵ)的降解率最高分别为86.39%、77.18%、91.20%。(3)采用真空活化光沉积法和乙醇还原法制备Ag-P25复合光催化剂并进行光催化性能的测试。在最佳条件下,可见光照射90 min,乙醇还原法制备的样品对Cr(Ⅵ)能够实现完全降解,光沉积法制备的样品由于Ag反应条件不易控制,容易发生团聚现象造成光催化性能下降。(4)对乙醇还原法制备的Ag-P25进行结构、形貌、结合能、吸光度等分析,研究表明Ag纳米颗粒成功负载到催化剂表面,并将催化剂拓宽到可见光吸收。对其光催化机理分析,Ag纳米粒子加快电子与空穴分离的效率,柠檬酸诱导空穴反应生成强还原性自由基CO2·-,将Cr(Ⅵ)光催化降解还原。(5)光电催化实验表明,电催化与光催化在还原降解重金属离子方面有协同作用。对于乙醇还原法制备的3.0-Ag-P25,p H为3.0,电流为0.01 A为最佳,在此条件下,观察到20 min内Cr(Ⅵ)的降解率为88.57%。30 min内,Cr(Ⅵ)在任一电流条件会基本完全降解。实验表明光电协同作用提高了光催化剂的反应速率,大幅缩短重金属离子降解时间,为重金属离子降解提供一种可行性方法。
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