二硒化铼（rhenium diselenide,Re Se2）,二硒化钨（tungsten diselenide,WSe2）作为过渡金属硫族化合物（transition metal dichalcogenides,TMDs）的典型成员,表现出优异的光学和电学性质,例如层数依赖的光致发光和能带结构。与传统半导体材料相比,Re Se2和WSe2凭借带隙的可调性和宽光谱响应,在探测器、光电二极管等光电器件中被广泛研究。二维（two-dimensional,2D）层状材料的表面或界面为许多物理化学过程提供了平台,例如空间电荷的转移,化学键的形成等,因此研究二维层状材料表界面的物理特性对光电器件的研究与设计至关重要。太赫兹（terahertz,THz）光谱作为一种测量表征技术,具有灵敏、无损以及超快时间分辨的特征,通过太赫兹波的偏振、极性等特性进而表征二维材料非线性特性、载流子输运特性等。本论文工作主要以Re Se2和WSe2的太赫兹发射光谱展开,对其表面光物理特性和太赫兹波的偏振态调控进行了研究。主要工作和创新点如下:1.线偏振光激发层状二硒化铼薄膜的太赫兹波辐射特性研究采用中心波长为800 nm的锁模钛蓝宝石激光器作为泵浦源和透射型太赫兹波辐射光谱系统,首次研究了层状Re Se2薄膜的太赫兹波辐射特性。我们通过测量太赫兹波振幅随泵浦光偏振角、入射角以及样品的方位角的依赖性,证明了Re Se2薄膜产生的太赫兹波辐射的主要机制是光致电流效应（photogalvanic effect,PGE）引起的移位电流（shift current）。此外,Re Se2薄膜显示出各向异性的太赫兹波辐射,这是由于平行于b轴（Re链）和a轴的移位电流不同导致的。通过计算发现,沿a轴和Re链的移位电流对太赫兹波辐射的贡献比为1:2。这项工作为各向异性二维材料的非线性研究和各向异性太赫兹波辐射源的研究奠定了基础。该工作已经撰写完毕并在修改过程中。2.线偏振光激发层状二硒化钨薄膜的太赫兹波辐射特性及调控研究与Re Se2相比,WSe2表现出具有独特的椭圆偏振的太赫兹波辐射特性。研究结果表明WSe2可以产生两个相干正交的太赫兹波分量,其辐射机制是由光致电流效应和表面耗尽场（surface depletion field）共同主导的,它们的贡献比例分别为61.2%和38.8%。并且通过进一步计算得到层状WSe2薄膜的耗尽电场大小约为1.44×10~4 V/m。由于两个正交的太赫兹波分量的振幅和相位差可以通过泵浦光偏振角和样品方位角调谐,因此可以进一步调控太赫兹波的偏振态。在时域和频域中分别对太赫兹波的椭圆率进行了计算和拟合,发现在时域中太赫兹波可以从线偏振态（椭圆率χ=0）调控到椭圆偏振态（χ=0.65）。在中心频率（0.52 THz）处,太赫兹波的椭圆率几乎可以被调控到圆偏振态（χ=0.95）。其产生的原因主要分为两点:首先,漂移电流（drift current）只贡献于太赫兹波水平分量,这将使太赫兹波水平分量携带一个固定的相位信息。其次,在改变入射光偏振态时,入射光相位不断发生变化,导致产生的移位电流的相位发生变化。这项工作为基于二维材料的可调控椭圆偏振太赫兹波发射特性提供了新的思路,相关结果已在期刊The Journal of Physical Chemistry Letters上发表。3.圆偏振光激发层状二硒化钨薄膜的太赫兹波辐射特性对称性破缺的二维材料中常常引起自旋-轨道耦合（spin-orbit coupling,SOC）,进而可以导致不同类型的自旋分裂。为进一步研究WSe2薄膜的自旋物理特性,本工作通过透射型圆偏振太赫兹波发射光谱系统研究了层状WSe2的椭圆太赫兹波辐射机理。由于奇数层WSe2结构的对称性破缺,其结构具有D3h点群,因此自旋-轨道耦合引起WSe2的价带顶发生分裂,其价带分裂能为517 me V。虽然WSe2具有较强的自旋-轨道耦合,但在太赫兹波辐射过程中并没有观察到注入电流（injection current）。通过理论计算推导了圆偏振光激发下的太赫兹波辐射过程是由移位电流主导的。此外,在左旋圆偏振光和右旋圆偏振光激发下,太赫兹波的椭圆率分别为0.21和0.40。这一工作不仅提出了具有强自旋-轨道耦合的TMDs在圆偏振光激发下也能产生移位电流的方法,并且实现了椭圆太赫兹波的全光调控。