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过渡金属硫化物(TMSs)由于良好的物理化学特性近年来引起人们的广泛关注。研究人员发现,具有良好催化性能的过渡金属硫化物导电性较差。而碳纳米纤维作为新型碳材料具有优异的导电性。本文制备了过渡金属硫化物和碳纳米纤维的复合材料,该复合材料能够把两者优势结合在一起,使其既拥有过渡金属硫化物的催化性能又拥有碳纤维的导电性。在染料敏化太阳能电池(DSSCs)产生电能的过程中,对电极具有收集外电路电子以及催化还原电解液中碘离子还原再生的重要作用。过渡金属硫化物复合材料作为一种新型对电极材料应用到染料敏化太阳能电池中具有非常重要的研究意义和应用价值。本文选择具有代表性的MoS2/碳纳米纤维(MoS2/CNFs)、NiCo2S4/碳纳米纤维(NiCo2S4/CNFs)、NiMoS3/碳纳米纤维(NiMoS3/CNFs)进行研究,并详细描述了每种催化材料的制备及电池电化学测试结果,具体研究内容和结果如下:(1)采用静电纺丝法和水热法制备了高密度“榆钱”状MoS2/CNFs复合材料,该复合材料作为催化剂应用于DSSCs对电极中。片状MoS2作为典型的二维层状材料,其微观组成结构由两层硫原子中间夹杂着一层钼原子,该结构造成Mo-S棱面丰富。扫描电子显微镜(SEM)图像显示,MoS2纳米片厚度约为10-30 nm,均匀生长在碳纤维表面,该复合材料(MoS2/CNFs)同时结合了碳纤维的高导电性和MoS2材料的高催化活性。将其应用于染料敏化电池中,得到8.46%的优异光电转换效率(PCE),其中短路电流(Jsc)为15.64 mA/cm2,高于相同条件下Pt对电极(7.65%)。循环伏安(CV)和塔菲尔(Tafel)测试表明MoS2/CNFs复合材料所制备的对电极与纯CNFs和Pt对电极相比具有更高的交换电流密度(J0)和极限电流密度Jlim以及较小的峰峰(Epp)值,且与阻抗测试结果一致。一系列形貌表征和电化学测试结果均表明MoS2/CNFs复合物是良好的对电极催化材料。(2)结合静电纺丝技术和水热法获得碳纳米纤维负载双金属过渡金属硫化物(NiCo2S4/CNFs),该复合材料结合了NiCo2S4材料的催化活性和碳纳米纤维的导电性。在该复合材料体系中,NiCo2S4均匀分布并负载在碳纳米纤维表面,与单金属化合物(NiS、CoS)相比,双金属NiCo2S4中离子价态更多,通过金属阳离子之间的协同作用可以有效提高对电极材料的电化学反应活性,应用于电池中为电解液提供更多的氧化反应活性位点。制备的NiCo2S4/CNFs复合材料对电极表现出优异的催化活性,其性能超过纯NiCo2S4和碳纤维对电极。通过一系列电化学测量,NiCo2S4/CNFs复合材料对电极在碘电解液中表现出优异的光电转换效率(PCE)9.0%和稳定性。(3)通过简单一步静电纺丝法和硫化法成功制备出了Ni、Mo双金属掺杂过渡金属NiMoS3/CNFs复合对电极材料。双金属硫族化合物与单金属化合物相比,具有两种金属协同作用的优势,使得材料的导电性极大提高,同时保留了材料较好的催化特性。NiMoS3作为硫属化合物具有较多的活性位点和较高的导电性,碳纤维独特的多孔结构与NiMoS3粒子的催化活性相结合,大大增强了其电子传输速率。通过测试得出该复合材料应用于DSSCs中光电转换效率为8.7%,高于贵金属Pt(7.53%)。为了显著改善对电极的催化性能,过渡金属硫化物(TMSs)无疑为对电极材料的发展提供了另外一条可行道路。本研究证实了过渡金属NiMoS3/CNFs复合材料对I3-的还原及电池性能的提高有显著作用,为发展高效低成本DSSCs提供了一种新的设计思路。