现代社会的生产和生活方式对化石能源的需求越来越旺盛,寻求可行方法实现CO₂的转化利用能够缓解日益严重的温室效应和能源紧缺问题。CRM是实现CO₂资源化的一种最有前景的途径,它将两种主要的温室气体（CO₂和CH₄）转化为H₂/CO比接近1的合成气,可以直接作为费托合成工艺的原料。然而,CRM仍然面临着许多的困难和挑战,其中最主要的是催化剂的烧结和积碳导致失活。研究表明,催化剂的形貌、助剂以及制备方法等对催化性能均具有着深远影响。本论文以镍基催化剂为基本研究对象,探究了La₂O₃助剂修饰量、Ni负载量、溶剂和催化剂的形貌等对催化剂的催化性能的影响,并分析了它们对催化剂的酸碱性、活性金属的粒径和金属-载体相互作用等性质的影响。第一部分,本论文在利用具有大比表面和丰富孔结构性质的KIT-6分子筛作为载体的基础上,使用碱性氧化物助剂La₂O₃,制备了不同负载量的Ni/La₂O₃/KIT-6催化剂。表征结果显示,La₂O₃助剂提高了金属-载体相互作用,促进了Ni纳米颗粒的分散并抑制了烧结,同时,La₂O₃助剂增强了催化剂对CO₂的吸附和活化能力,抑制了积碳,改善了Ni基催化剂的催化性能。其中,6%Ni/10%La₂O₃/KIT-6催化剂展现出了最高的催化活性,并在稳定性测试中表现出了较强的耐受性和抗积碳性能。第二部分,本论文使用溶胶-凝胶法制备了三种不同形貌的LaNiO₃钙钛矿催化剂,对比研究了催化剂的形貌对催化重整反应性能的影响,并分析了钙钛矿结构和催化剂形貌对Ni纳米颗粒的粒径和分散等方面的影响。表征结果显示,钙钛矿结构促进了Ni颗粒的分散并抑制了Ni颗粒的迁移,催化剂的孔结构限制了Ni纳米颗粒的长大,同时,金属-载体强相互作用抑制了Ni纳米颗粒烧结,催化剂还原后,镧物种增强了催化剂的碱性,促进了反应物的转化,抑制了催化剂的积碳,其中,P-LaNiO₃催化剂的多孔结构使其在抑制催化剂烧结和积碳方面表现突出,因而表现出了更好的催化性能。较文献报道的二维介孔分子筛SBA-15负载的Ni基催化剂,La₂O₃的修饰和载体丰富的孔道结构进一步促进了Ni/La₂O₃/KIT-6催化剂中Ni颗粒的分散、抑制了Ni颗粒的烧结,并提高了的金属-载体相互作用,同时,La₂O₃增强了催化剂对CO₂的吸附和活化能力,抑制了积碳,从而提高了Ni催化剂的催化性能。此外,催化剂的催化性能还与La₂O₃修饰量、催化剂的形貌和制备方法等因素有关。较文献报道的棒状La₂O₃负载的Ni基催化剂,介孔LaNiO₃钙钛矿催化剂拥有更大的比表面积与更强的结构稳定性,更大地发挥了La₂O₃助剂的优势,促进了催化剂的分散,抑制了催化剂的烧结和积碳,展现出了更加优异的催化性能。