[N1111][Lys]-DMEE无水CO2吸收剂吸收性能研究

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随着工业、社会的快速发展,化石燃料的大量使用使全球二氧化碳排放量急剧增长。作为最主要的温室气体之一,二氧化碳的过量排放带来了全球气温上升、海平面上升、动植物栖息地破坏等严重生态、环境问题,二氧化碳的捕集与利用也成为全世界最的重要研究课题之一。二氧化碳的捕集方法可分为吸收法、吸附法、膜分离法及其他捕集方法,其中,以醇胺类物质及其溶液为主的吸收剂因其高吸收速率、相对较高的吸收容量等优点被广泛研究与应用。但醇胺等传统吸收剂存在着腐蚀性高、再生能耗高等问题,局限了其工业应用。近年来,离子液体作为一种绿色溶剂,显示出蒸汽压极低、热稳定性高、毒性低、腐蚀性低以及结构可设计性强等优点,被不断研究并应用于二氧化碳等酸性气体的吸收。引入氨基等碱性功能化基团可以大大提高离子液体的吸收容量与速率,但是复杂的结构也可能带来较高的黏度,使其纯品难以实现工业应用。通过引入水、有机胺及非功能化低黏度离子液体等溶剂的方法,可以获得黏度较低的离子液体-溶剂复配吸收体系,保证较高的吸收速率。同时,额外的碱性物质的存在也可以降低去质子化反应中离子液体的消耗量,从而提高吸收容量。其中,非水复合体系因其较低的再生能耗与温和的再生条件被不断研究与发展。本课题选取的体系是基于赖氨酸阴离子的双氨基功能化离子液体[N1111][Lys],以及醇胺类物质2-[2-(二甲基氨基)乙氧基]乙醇(DMEE)组成的混合无水二氧化碳吸收剂。本课题以四甲基氢氧化铵([N1111][OH])和L-赖氨酸(L-lysine)为原料合成了目标离子液体[N1111][Lys],并以不同的质量分数(5%,10%,20%,40%,60%和100%)与DMEE进行复配,开发了一系列[N1111][Lys]-DMEE无水复合吸收剂,表征了其密度与黏度,并采用双釜装置研究了其吸收性能。在二氧化碳吸收性能研究中,本实验首先从吸收容量、吸收速率等角度,考察了离子液体质量分数对吸收性能的影响,并分析了黏度与吸收速率的关系。上述实验中,离子液体质量分数为20%的吸收剂以较高的吸收容量及较短的平衡时间显示了一定优势,并被用于温度实验及再生效率的研究。再生实验表明,20%[N1111][Lys]-DMEE吸收剂在80℃的温度下可以进行充分再生,两次再生效率均高于97%,证明了其在温和条件下优异的再生效率,也表明了其在工业应用中的潜在价值。为量化吸收速率,本课题以双膜理论为基础,成功计算了吸收过程中的表观速率常数,并以此出发,计算了液面稳定条件下的液相传质系数,给工业应用带来了参考。此外,本课题采用碳核磁共振谱(13C NMR)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)对吸收过程进行了机理研究,证明了吸收过程的两性离子机理,并验证了赖氨酸阴离子非侧链氨基有更高的碱性。
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