人工模拟光合作用实现太阳能光解水制氢,是实现将太阳能转化成清洁的化学能,解决当今社会能源危机和环境污染的一个理想方法。其中水氧化反应作为人工光合作用体系中电子和质子的来源,涉及4个电子和4个质子的转移,是制约太阳能转化的关键,而突破这一瓶颈的重点在于设计合成高效稳定的水氧化催化剂。目前分子水平的水氧化催化剂多以Ru,Ir等贵金属为主,基于Fe, Co, Mn, Cu等非贵金属的均相水氧化催化剂的研究较少。因此进一步开发非贵金属水氧化催化剂以及基于非贵金属催化剂的功能分子器件无论对于理论研究还是大规模实际应用来说都具有着相当重要的意义。为发展高效非贵金属催化剂,本文设计合成了8种Cu络合物,其中三种在强碱性条件下具有电催化水氧化活性,且溶解性好、稳定性较高。其水氧化过电位在0.55V-0.65V vs NHE,催化电流可达到520μA/cm2,与此前报道的最好结果相当。本研究扩展了基于非贵金属Cu的水氧化催化剂的范围,为进一步开发高效、稳定的均相廉价水氧化催化剂打下了良好基础。本论文还利用主客超分子化学手段成功设计并合成了具有光催化水氧化活性的光敏剂／催化剂超分子组装体并将其负载在Ti02上,制备了复合光阳极。在均相体系中,光敏剂／钴催化剂分子器件的光催化性能明显优于传统的三组分体系。然而,将此光敏剂／钴催化剂分子器件负载于光阳极并未产生显著的光电流,但用Ru催化剂替换钴催化剂后,获得了较高的光电流。