高硬度、高韧性Si3N4-SiCw复相陶瓷的制备与性能研究

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氮化硅(Si3N4)陶瓷具有高韧性、高硬度、高强度和高导热等优点,广泛应用于陶瓷刀具、轴承球和基板等领域。低温烧结(1500~1600℃)的Si3N4陶瓷物相为α主相,显微结构由细小等轴晶粒组成,硬度高、韧性低;高温烧结(~1800℃)的Si3N4陶瓷物相为β主相,显微结构为棒状晶粒和等轴晶粒组成的双峰结构,硬度低、韧性高。由于碳化硅晶须(SiCw)的高硬度与长棒状形貌,引入SiCw可以同步改善Si3N4陶瓷硬度和断裂韧性,但为了确保致密化,Si3N4-SiCw陶瓷通常在高温下(>1700℃)制备,导致其硬度仍显著低于低温烧结的Si3N4陶瓷。本文通过调控SiCw含量、烧结温度以及引入过渡金属硼化物MeB2(Me=Zr、Hf),开展高硬度、高韧性Si3N4-SiCw陶瓷的制备研究,并加工成刀具,开展球墨铸铁切削研究。主要研究内容和结果如下:(1)研究了SiCw含量(0、5、10、20、40 vol%)对传统高温(1800℃)热压烧结Si3N4陶瓷的物相组成、致密度、显微结构和力学性能的影响。结果表明,所有样品均实现致密化,Si3N4均为β相,长棒状SiCw均匀分布在由等轴晶粒和长棒状晶粒组成的Si3N4基体。随着SiCw含量从0增加20 vol%,硬度从16.0±0.4 GPa上升到17.7±0.2 GPa,韧性从7.0±0.4 MPa·m1/2上升到8.1±0.1 MPa·m1/2;SiCw含量增加到40vol%时,硬度和韧性分别轻微上升到18.1±0.5 GPa和8.2±0.2 MPa·m1/2。研究显示,20vol%SiCw可以显著改善Si3N4陶瓷力学性能,继续增加SiCw含量,力学性能改善不明显。(2)选择纯Si3N4和力学性能优异的Si3N4-20 vol%SiCw为研究对象,研究了烧结温度的降低(1800、1700、1600、1500℃)对Si3N4基陶瓷物相组成、致密度、显微结构和力学性能的影响。温度从1800℃降低到1500℃时,纯Si3N4陶瓷和Si3N4-20vol%SiCw陶瓷的Si3N4物相均从β主相转变为α主相,Si3N4基体显微结构从显著双峰结构转变为等轴细晶结构,但是纯Si3N4陶瓷仍能保持高致密(98%),导致其具有高硬度(20.5±0.5 GPa)和低韧性(2.9±0.2 MPa·m1/2),然而SiCw的引入阻碍了致密化,Si3N4-20 vol%SiCw陶瓷的致密度仅为92.9%,导致其硬度显著下降到16.4±0.6 GPa,断裂韧性也较低(3.4±0.3 MPa·m1/2)。(3)为了实现1500℃烧结Si3N4-20 vol%SiCw陶瓷的致密化,提升其力学性能,研究了不同温度下(1500、1550、1600℃)2.5 vol%MeB2(Me=Zr、Hf)对Si3N4-20vol%SiCw陶瓷的物相组成、致密度、显微结构和力学性能的影响。结果表明,1500℃时,MeB2的引入轻微促进了Si3N4的α→β相变,但显著促进了Si3N4-20 vol%SiCw陶瓷的致密化,致密度达到98%左右,添加ZrB2和Hf B2的样品硬度从16.4±0.6 GPa分别提高到20.7±0.5 GPa和20.2±0.3 GPa,断裂韧性从3.4±0.3 MPa·m1/2分别提升到5.1±0.3 MPa·m1/2和5.2±0.2 MPa·m1/2。随着温度提高到1600℃,ZrB2和Hf B2的引入进一步促进了Si3N4陶瓷相变,断裂韧性分别增加到6.9±0.1 MPa·m1/2和6.7±0.1 MPa·m1/2,然而较高的烧结温度导致ZrB2和Hf B2均显著参与了化学反应,降低了致密度,同时结合高β-Si3N4含量,导致硬度的显著降低,添加ZrB2和Hf B2的样品硬度分别降低到16.0±0.2 GPa和17.0±0.2 GPa。研究显示,1500℃制备的Si3N4-20 vol%SiCw-2.5 vol%MeB2复相陶瓷具有优异的综合力学性能。(4)从上述研究中,选取了五种力学性能具有代表性的Si3N4基陶瓷加工成刀具,研究断续切削球墨铸铁的性能和磨损机理。结果表明,由于具有高硬度和高韧性导致耐磨性和抗崩刃性能好,1500℃制备的Si3N4-20 vol%SiCw-2.5 vol%MeB2(Me=Zr、Hf)陶瓷刀具和1600℃制备的Si3N4-20 vol%SiCw陶瓷刀具寿命最长。磨损初期的主要磨损机理是微崩刃,韧性差将导致刀具前期磨损严重;磨粒磨损是贯穿整个磨损过程的主要磨损机理,提高硬度是抵抗磨粒磨损的有效方法。Si3N4基陶瓷刀具的磨损机理主要为:微崩刃、磨粒磨损、粘结磨损和氧化磨损。
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