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可持续能源技术的发展极大地促进了先进的功能纳米催化剂的开发研究。载体型单原子催化剂由于其具有量子尺寸效应、丰富的不饱和配位位点以及单原子与支撑载体之间独特的相互作用,导致其不仅拥有最大的原子利用率,而且还具有高的电催化活性和选择性。值得一提的是,对金属和载体之间独特相互作用认识的提高,已经彻底改变传统的载体型金属催化剂的发展模式,这极大地促进了载体型单原子催化剂的发展。当前的研究工作主要致力于探寻合适的载体,实现载体上高密度金属单原子的稳固负载,从而有效提升活性位点的数量以及稳定性,最终获得最佳的催化活性,而载体自身在电催化反应中的作用往往被极大的忽视。因此,对于具有催化潜力的功能化载体的选择和优化能够有效增加载体与金属单原子之间的相互作用,这不仅可以有效稳定金属单原子,还可以优化金属单原子与载体的电子结构和原子结构,从而提高其电催化性能。基于此,本论文研究工作在探寻合适的功能化载体的基础上利用金属改性、掺杂、缺陷构造、形貌调控以及组分优化等改性手段进一步优化载体自身的电子结构和原子结构,有效提高载体表面锚定位点以及催化活性位点的数量。最终,获得了具有优异电催化性能的载体型单原子催化剂。同时,还进一步探讨了功能化载体与金属单原子之间的相互作用对电催化性能的影响机理。本论文研究工作突显出功能化载体在单原子催化剂的合成及其电催化应用中的重要性。具体研究内容总结如下:（1）基于石墨相氮化碳（g-C3N4）纳米片丰富的C和N配位（如:吡啶氮、吡咯氮和石墨氮等）,以及其具有的成本低、无毒无害、独特的单原子锚定位点、大的比表面积、稳定性好等优点。研究工作在石墨相氮化碳纳米片上构造了具有超低铂含量的单原子催化剂（Pt/CN）,并用于高效率的电化学H2O2合成;其中载体上的Pt单原子的负载量极低,含量达到了0.21 wt‰(Pt0.21/CN)。实验结果显示,Pt0.21/CN的电化学合成H2O2的选择性高达98%,H2O2产量高达767 mmol gcat-1h-1,这是Pt0/CN的11.1倍(69.1 mmol gcat-1 h-1)。其优异的催化性能得益于超低含量的Pt单原子优异的二电子氧还原活性,以及Pt/CN中电催化活性和选择性显著改善的石墨相氮化碳纳米片。这项研究工作为实现低金属负载和高催化活性的载体型贵金属电催化剂的设计开辟了一条有效途径。（2）在前期工作基础上,为了降低生产成本,加深对石墨相氮化碳（g-C3N4）功能化载体与单原子之间相互作用的理解,通过与研究工作（1）中相似的方法合成了基于g-C3N4纳米片（CNNS）的过渡金属单原子催化剂,并用于0.1 M PBS中高效的电化学H2O2合成。通过利用过渡金属单原子对CNNS电子结构和原子结构的调控,实现了CNNS载体的功能化,提升了载体的2e-ORR选择性。而且,基于过渡金属单原子与CNNS载体之间增强的相互作用进一步提升了整体活性。实验结果显示,Ni0.10 SA/CNNS单原子催化剂展现出最高的H2O2选择性,约98%。而Ni0.10 SA/CNNS的H2O2生产速率为～503 mmol gcat-1 h-1,是CNNS(～34.4 mmol gcat-1 h-1)的～14.6倍。总之,相比于CNNS,所有TM SA/CNNS都显示出显著提升的电化学H2O2合成性能,其为利用2e-ORR制备H2O2提供了更多的参考思路。（3）为了进一步探究缺陷以及掺杂对原子级催化剂中功能化载体的影响,本研究工作在富氧缺陷的WOx＿C纳米线网状结构的基础上构建了原子级Pd催化剂。其中,通过对氧化钨纳米线的碳改性,实现了载体氧缺陷的构造以及碳有机物质的负载,有效提高了载体的OER活性和稳定性。并且增强了功能化载体与原子级Pd之间的强相互作用,从而进一步改善了载体型金属催化剂的活性和稳定性。实验结果表明,Pd1.54/WOx＿C 1:1催化剂的过电势为19 m V vs.RHE(10 m A cm-2)、塔菲尔斜率为50 m V dec-1,这能够与商业Pt基催化剂的HER活性相媲美。同时,Pd1.54/WOx＿C 1:1催化剂在31 m V vs.RHE的外加电势(电流密度:200 m A cm-2)下以及24小时的电流时间曲线的测试中,其电流密度的损失很小。所制备的Pd/WOx＿C催化剂在酸性介质中表现出优异的催化活性和大电流密度下的优异稳定性,表明在载体功能化的过程中缺陷和掺杂等策略可以有效提升载体锚定位点以及高催化活性位点的数量,也为开发能够大规模应用的原子级电催化剂提供了新的思路。（4）基于上述结果的分析,可以发现以具有优异催化活性的纳米材料作为载体构建单原子催化剂往往能够起到事半功倍的效果。在此,通过组分优化以及形貌调控等策略实现了对Fe Ni OOH载体的功能化（降低Fe Ni OOH的结晶度以及构造超薄纳米片）,实现了其OER活性优化,并作为载体构造了Pt单原子催化剂。其中,Fe Ni OOH的低结晶度和超薄纳米片产生了丰富的不饱和配位环境和反应活性位点,实现Pt单原子的稳固结合;并且利用Pt单原子与改性后的Fe Ni OOH载体之间增强的相互作用进一步提升催化剂的OER,HER和ORR活性。实验结果显示,Pt/Fe Ni OOH单原子催化剂展现出优异的OER性能,其在10 m A cm-2的电流密度下展现出了1.43 V vs.RHE的过电势。并且Pt2.08/Fe1Ni1OOH还展现出了显著增强的HER和ORR活性,其在10 m A cm-2的电流密度下展现出了0.145V vs.RHE的过电势以及0.8 V vs.RHE的半波电势。同时,Pt2.08/Fe1Ni1OOH还拥有着优异的电催化稳定性,其在12小时的大电流(200 m A cm-2)测试中其OER和HER的分别能够保持99.5%以及99%的活性。此外,Pt2.08/Fe1Ni1OOH在锌-空气燃料电池的应用中展现出了高的转换效率和稳定性,其在300小时10 m A cm-2的电流密度下循环测试可以维持62%的转换效率。基于此,所制备的单原子催化剂在碱性环境下分别展现出优异的OER,HER和ORR活性和稳定性,为构建能够同时用于碱性电解水制氢和金属-空气电池的低成本且高效的电催化剂提供了新的思路。