氢能具有清洁、安全和高热值的特点,其推广使用符合国家可持续发展的理念。所以氢气作为未来具有发展前景的新能源之一,近年来引起了各国政府和相关科研人员的密切关注。丙烷水蒸汽重整制氢是工业制取氢气的重要途径之一,具有原料来源丰富、产氢效率高、反应温度较低等优势。Ni基催化剂因其价格相对低廉、反应初始活性高,已被众多研究者用于丙烷水蒸汽重整制氢反应中。但Ni基催化剂在重整过程中活性Ni物种易聚集、易积碳而导致催化剂失活。结构含Ni的钙钛矿或者尖晶石等复合氧化物经过还原后,可得到活性Ni物种分布均匀、颗粒小、与载体相互作用较强的负载型Ni催化剂,因此可有效提高其反应性能。基于该想法,本文设计制备了具有体相Ni的NiAl₂O₄尖晶石和LaNiO₃钙钛矿等材料,并辅以不同气氛低温等离子体处理法制备了系列催化剂用于丙烷水蒸汽重整制氢。利用各种表征方法,深入理解了丙烷水蒸汽重整反应产生积碳的原因和催化构效关系。本论文研究工作包括以下两个部分:第一部分设计制备了利用不同气氛低温等离子体处理的NiAl₂O₄催化剂,并考察其对催化剂丙烷水蒸汽重整性能的影响。XRD、H₂-TPR和H₂-吸脱附结果表明用H₂/Ar气氛等离子体处理焙烧后的NiAl₂O₄-800-H₂p催化剂经还原后活性Ni物种晶粒尺寸减小,且分散度提高,与载体作用力增强。在50小时的测试过程中,NiAl₂O₄-800-H₂p保持较高稳定性,积碳量少于其它催化剂,且石墨化程度更低。此外,O₂-TPD和XPS结果表明该催化剂表面活泼氧物种的量更多,利于反应中积碳的消除;同时该催化剂吸附C₃H₈能力增强,利于重整过程中C₃H₈分子在催化剂表面吸附和活化;另由于Ni物种的高度分散可覆盖部分Al₂O₃载体表面酸性位点,使表面酸性减弱,可抑制积碳生成。第二部分设计制备了不同气氛低温等离子体处理LaNiO₃催化剂并用于丙烷水蒸汽重整制氢反应。结果表明,用H₂/Ar气氛等离子体处理的LaNiO₃-700-H₂p催化剂具有最佳的初始活性,且稳定性更佳。TGA-DSC和Raman均未检测到稳定性测试后的催化剂表面生成积碳;而未处理的催化剂经相同时间稳定性测试后积碳达33%。N₂-吸脱附和XRD结果表明,H₂/Ar气氛处理后的LaNiO₃-700-H₂p催化剂仍主要为钙钛矿结构,但部分Ni离子被还原为金属态,同时其孔容和孔径明显的增大。H₂-TPR和H₂-吸脱附实验结果表明,LaNiO₃-700-H₂p催化剂活性中心Ni物种与载体相互作用力更强,且分散度更高,具有更高的活性Ni比表面。此外,O₂-TPD和XPS结果表明,使用等离子体处理后的催化剂均形成了表面氧缺陷,从而使其表面活泼氧物种增加了,有利于反应过程中积碳的消除。上述原因导致LaNiO₃-700-H₂p催化剂具有优异丙烷水蒸汽重整制氢性能。