飞秒激光技术自上个世纪80年代诞生以来就得到了快速发展,并且作为一种强有力的工具推动了物理学、化学、生物学、医学等学科的进步,在工业工程领域也显示出了卓越的性能,广泛应用于精密加工、环境检测、激光通讯等方面。飞秒激光脉冲由于具有超快和超强的特性,和物质的相互作用机理也一直受到科研人员的广泛关注。在非线性光学领域,普通介质中复杂的高阶非线性光学现象伴随着飞秒激光的应用而变得更加容易观测和研究。另一方面,微加工技术的发展也推动了表面等离激元器件的设计和制备,使得人们能够在纳米尺度研究光和物质的相互作用,并对其非线性光学性质进行调控。本文围绕飞秒激光和物质的相互作用这一主题,主要从实验上研究了几种材料在强飞秒激光照射下产生的高阶非线性光学现象并探讨其产生机制,涉及到宏观尺度上的介质材料和微观尺度上的金属纳米材料这两种类型,具体的研究内容包括以下几方面：(1)研究了飞秒激光脉冲在两种金属盐溶液中的成丝过程以及超连续白光特性,分别观察到了银离子在成丝过程中的光还原效应以及铜离子对白光光谱的调控。首先基于非线性薛定谔传播方程,采用分步傅立叶方法数值计算了飞秒成丝的基本动力学过程。在只考虑多光子吸收的情况下,高斯光束逐渐演变为具有非衍射特性的Bessel光束,表明成丝过程是超短激光脉冲在透明介质中由于三阶光克尔效应和多光子过程引起的复杂的时空耦合效应。实验方面,在加入了具有强光致还原特性银离子的水溶液中直接观察到了飞秒激光脉冲的多次聚焦,并对彩虹锥角圆环干涉效应给出了合理解释。实验中还观察到了沿光束传播方向的彩虹细丝,Mie散射理论和数值计算均证实该现象来自于光还原反应生成的银纳米颗粒的表面等离激元共振散射。接下来研究了溶液掺入的强吸收型铜离子对超连续白光光谱的调控,在一定的入射激光能量和铜离子浓度下,白光光谱在可见光波段变为非常均匀的光谱“平台”,这个效应来自于成丝过程中的能量补充机制转移了部分可见光能量。(2)研究了飞秒激光脉冲在二阶非线性晶体(BBO)中的一系列高阶非线性光学现象,实验中观察到了宽带的可见光彩虹月牙辐射和彩色圆环,并基于位相匹配理论进行分析和解释。由于飞秒激光的高峰值功率,三阶光克尔效应会导致时空调制不稳定,引起更高阶的非线性级联参量过程。实验中不仅观察到了倍频过程和其自发参量下转换级联引起的彩虹圆锥角辐射,并且在改变入射光偏振方向的情况下观察到了可见光波段的宽带彩虹月牙状辐射。基于非共线位相匹配理论计算和分析表明,这是一个由Ⅰ类自发参量下转换和其倍频过程的级联二阶参量过程,和彩虹圆锥角辐射的级联顺序正好相反。实验中还观察到了泵浦光耦合导致的频率偏移。在改变入射激光偏振方向和晶体角度时,会出现另一种彩色圆环,这是一个三阶非线性效应和二阶非线性效应的混合级联参量上转换过程。三阶非线性效应导致的光谱展宽分量正好可以为后续Ⅱ类和频过程提供了e光分量。(3)研究了金纳米半球壳阵列体系中表面等离激元共振模式对三次谐波(Third Harmonic Generation, THG)辐射特性的影响,实验中观察到了THG的漫散射和退偏振现象,并对该现象进行分析。首先研究了两种开口朝向结构的线性光谱,均观察到了和金属膜小孔阵列类似的增强透射现象。有限元数值计算表明,增强透射来自于半球壳内外的腔模和类球模的耦合,但是主导模式的差异导致了非线性现象的不同。实验中测量了两种结构的THG远场辐射角和偏振特性后发现,开口和入射光平行的结构中的THG呈衍射级数形式,并且偏振方向和基频光一致。与此形成对比,开口反平行结构中的THG不仅表现出漫散射现象,而且出现退偏振现象,退偏程度和增强透射现象对应。我们认为这种漫散射和退偏振性质和半球腔中局域表面等离激元(Localized Surface Plasmon, LSP)模式有关,这种高度局域场限制了辐射的THG之间的时空相干性,LSP可能作为准粒子直接参与了非线性过程；而平行结构中的THG则可能由相干长度更长的光子过程主导。最后介绍了纳米金三角阵列THG特性,实验结果表明该结构中的THG增强同样和局域LSP激发密切相关。