铝基氧化物吸附去除水中砷、氟效果和机制研究

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砷和氟存在于受污染的地下水中,长期饮用含砷/氟饮用水会严重危害人体健康。因此,开发高效的除砷降氟技术对于解决砷氟地方病安全饮水问题有着重要的现实意义。针对居住分散及小规模供水的地区,吸附法较之其他处理方法有着明显的优势。目前己报道的吸附研究侧重于新型吸附材料的开发、吸附性能评价和吸附机制解析,对于影响吸附性能的关键性表面结构特性研究较少。本研究以介孔氧化铝为研究对象,探讨了影响AS(V)吸附性能的关键性表面结构特性,及影响颗粒内传质速率的关键因素。同时制备了磁性氧化铝气凝胶,考察了其除氟性能及机制。首先,合成出了三种不同结晶度及孔结构特性的介孔氧化铝,研究了影响其对除As(V)吸附容量的关键性表面结构特性以及影响颗粒内传质速率的关键因素。其中MA1和MA2呈现无定形结构,而MA3呈现晶形结构特点。在三种介孔氧化铝中MAl除砷吸附量最高,为175.7 mg/g。结果显示介孔氧化铝除砷吸附性能与其比表面积和孔结构特性没有明显相关关系,而与对分布函数(PDF)得到的介孔氧化铝的无定形度,选择性溶解实验得到的无定形组分含量,表面滴定实验得到的Al-OH表面位密度,27Al NMR表征结果得到的A1-O配位环境(AlO4, AlO5)呈正相关关系。对于去除As(V)吸附量最高的MA1,进一步考察了制备过程中的关键参数-煅烧温度对吸附量的影响及其与样品表面结构特性的关系。研究结果显示,随着煅烧温度升高,吸附容量降低,而样品无定形程度降低,结晶度提高,无定形组分含量降低。As(V)在三种介孔氧化铝颗粒中的吸附动力学可用均向表面扩散模型(HSDM)来描述。HSDM模型拟合结果显示MA1颗粒内表面扩散系数DS为0.23×10-8cm2/s,大于0.22×10-8cm2/s (MA2)和0.18×10-8cm2/s (MA3)。采用HSDM模型进一步考察了颗粒粒径和真密度对As(V)颗粒内传质速率的影响,结果显示颗粒粒径影响程度大于真密度,颗粒粒径越小吸附传质速率越快。针对氟的去除,本研究制备了不同磁性组分含量的氧化铝气凝胶,并评价了其除氟性能,探究了除氟机制。研究结果表明磁性氧化铝气凝胶的除氟吸附容量、比表面积均随着Fe/Al摩尔比而逐渐降低,其中磁性氧化铝气凝胶除氟最高吸附量为43.9mg/g。F在吸附剂颗粒内的传质过程可用HSDM模型来描述。磁性氧化铝气凝胶吸附能力随着pH值降低而升高。共存离子实验中除HC03-和P043-外,其他共存离子对磁性氧化铝气凝胶除氟影响效果小。磁性氧化铝气凝胶对模拟实际水样中氟的实验研究结果得出,其在2 h内将氟浓度降低到WHO标准(1.0 mg/L)和我国标准(1.5 mg/L)以下,表明磁性氧化铝气凝胶在实际应用中具有极大的潜力。物相检索结果得出磁性氧化铝气凝胶中主要含有勃姆石(boehmite)和磁铁矿(magnetite)。采用XPS和FTIR表征,进一步解析了F-在磁性铝气凝胶表面的吸附,结果显示勃姆石和磁铁矿对于F-的吸附均有贡献,为化学吸附过程。磁性氧化铝气凝胶由于吸附性能强,易于分离等优点被作为一种除氟的理想磁性吸附材料。
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