论文部分内容阅读
脂肪酶是一类重要的生物催化剂,因其催化反应的高效性、高立体选择性、温和反应条件及无污染等特点,广泛应用于高旋光纯的手性化合物的拆分和合成中。然而,游离酶稳定性差,易失活,不能重复使用,并且反应后也不易与产品分离,使其难于在工业生产中广泛应用。在此条件下,通过酶固定化技术来克服脂肪酶应用的局限性成为酶工程领域研究的热点。要获得理想的固定化酶,既需要选用合理有效的固定化方法,同时又要具备优良的载体。1992年Mobil公司合成出M41S系列介孔材料,这种材料具有规则孔道,巨大的比表面积,且表面具有硅羟基,这些特点使其成为很好的催化剂载体。将酶分子组装进介孔材料孔道中制备固定化酶有以下优点:固定化酶的自水解大大降低,蛋白聚集减少,酶可以被多次反复利用,有助于产物的分离,酶的稳定性也大大提高等等。MCM—48介孔分子筛含有两条独立的三维孔道结构,使其孔道堵塞情况大大减少,更有利于催化、分离等过程中客体分子的传输。但是,采用单一季铵盐型阳离子表面活性剂为模板剂合成MCM—48介孔分子筛时,其合成条件苛刻且相区较窄易于转晶不易控制、模板剂用量较大且产率较低（CTAB和SiO2的物质的量的比为0.55～1.5）,所制备的MCM—48水热稳定性较差,大大限制了该介孔分子筛的实际应用。为了克服合成困难、提高其水热稳定性,人们一直在努力开发简单而有效的合成方法。本论文采用共模板剂合成了MCM—48和MCM—41,在此基础上对其进行酶的固载,并通过粉末X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、N2物理吸附、红外光谱（IR）和紫外—可见光谱（UV—Vis）等分析手段对所得样品进行了表征。主要成果和结论如下:1.在早先优化得到的碱性条件下,以单一阳离子表面活性剂为模板合成MCM—48介孔分子筛的实验条件下加入不同辅助剂（无机盐、扩孔剂及金属原子等）合成MCM—48介孔分子筛,探讨了加入助剂对所得产物的结构和有序性的影响。2.采用混合非离子型表面活性剂（P123）和阳离子型表面活性剂（CTAB）为共模板剂,以正硅酸乙酯（TEOS）为硅源合成了具有三维孔道结构的立方相MCM—48和六方相的MCM—41介孔分子筛。样品的XRD,N2物理吸附和IR表征结果表明,非离子型表面活性剂（P123）的加入可以大大降低合成MCM—48所需的阳离子表面活性剂（CTAB）的用量;同时在固定n（P123）/n（SiO2）比例不变的条件下,CTAB/SiO2物质的量的比（保持母液中SiO含量不变）为0.13～0.115范围内合成出MCM—48介孔分子筛,CTAB/SiO2物质的量的比在0.08～0.04之间,合成出MCM—41介孔分子筛。且合成的MCM—48具有较高的水热稳定性。3.研究了不同介孔分子筛（MCM—48,MCM—41,SBA—15,SBA—16）为载体,固载假单胞菌脂肪酶,对酶的吸附量进行了研究。