沸石负载二氧化钛光催化脱氮研究

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半导体光催化材料是近年引起众多学者关注的一种新型功能材料。光催化剂具有在室温、常压下将光能转变成化学能的能力,因而,光催化氧化成为处理废水中污染物的一种有效的方法。由于TiO2具有较高的稳定性、活性、低成本、无毒性、难溶于酸和碱等特点,成为光催化剂研究的热点。将二氧化钛光催化技术应用于废水的处理目前还有两个亟待解决的问题:其一,在利用纳米粉体二氧化钛光催化降解污染物时存在着二氧化钛易团聚、不利于回收和重复利用、易造成二次污染等阻碍实际应用的问题;其二,TiO2禁带宽度大(3.2eV),只能利用太阳光中的仅占太阳光能3-4%紫外线部分。这使TiO2作为光催化剂在实际应用中难以大规模推广。 在本研究中,针对上述两个问题,利用钛酸四丁酯作为钛源,采用溶胶-凝胶法成功地制备了负载在沸石ZSM-5表面的二氧化钛光催化剂,克服了其团聚和难于回收并重复利用的问题;同时,采用负载贵金属铂和掺杂非金属元素氮对TiO2进行掺杂改性,将TiO2光谱响应范围扩展到可见光区。并考察了这些催化剂的光催化氧化去除水中氨氮的效果。获得了TiO2/ZSM-5样品的最佳热处理温度450℃、TiO2最佳负载量30.4wt.%以及催化剂的最佳用量1g/L。相应的氨氮去除率达到40%,此时TiO2为锐钛矿相,部分通过化学键与沸石结合。采用光沉积法制得Pt/TiO2/ZSM-5光催化剂。Pt的负载抑制了光生电子和空穴的复合,将TiO2光谱响应范围扩展到可见光区,使光催化剂的活性得到一定提高,增大了太阳光的利用效率。而Pt负载量则存在一个最佳负载量,为1.5wt.%。Pt(1.5wt.%)/TiO2(30.4wt.%)/ZSM-5催化剂具有较好的可见光活性,在日光照射、空气曝气条件下,处理60mg/L氨水,120min后氨氮和总氮去除率分别为56.9%和37.4%。 此外,本文还制备了掺氮介孔TiO2/MCM-41光催化剂。利用XRD、IR和UV-VIS等方法对催化剂进行了表征。TiO2与MCM-41发生了化学键合,TiO2不易脱落,催化剂重复使用5次活性变化不大;氮元素的掺杂使催化剂具备了良好的可见光活性。在日光照射、空气曝气条件下,处理60mg/L氨水,120min后氨氮和总氮去除率分别为49.78%和36.04%。
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