【摘 要】
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工业的快速发展引发了较为严重的环境问题,半导体光催化技术因其降解效率高、无二次污染等优点被广泛应用在环境治理方面。但传统的半导体光催化材料由于可见光响应差、量子效率低使得其在光催化应用上有很大限制。通过元素掺杂可以调控半导体的禁带宽度,并拓展光谱响应范围,增强光催化活性。同时,构建半导体异质结（复合材料）可以形成内建电场,能够阻止光诱导电子-空穴对的复合,有利于增强光催化效率。在本篇论文中,采用水
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工业的快速发展引发了较为严重的环境问题,半导体光催化技术因其降解效率高、无二次污染等优点被广泛应用在环境治理方面。但传统的半导体光催化材料由于可见光响应差、量子效率低使得其在光催化应用上有很大限制。通过元素掺杂可以调控半导体的禁带宽度,并拓展光谱响应范围,增强光催化活性。同时,构建半导体异质结（复合材料）可以形成内建电场,能够阻止光诱导电子-空穴对的复合,有利于增强光催化效率。在本篇论文中,采用水热法合成了银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.7O2、α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2和α-Ag Al0.3Ga0.5In0.2O2。并且以α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2作为基础,与Ag2CO3和C量子点复合,分别形成Ag2CO3/α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2和C/α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2复合材料。通过多种表征技术系统分析了复合材料的晶体结构、能带结构、电子行为,详细研究了复合材料对半导体能带的调节作用,并且研究了复合材料在可见光辐照下降解苯酚溶液和甲基蓝溶液的反应过程和降解机理。本论文的具体研究内容如下:（1）通过水热法合成了三元银基固溶体α-Ag Al0.3GaxIn0.7-xO2。X射线衍射仪（XRD）证实了α-Ag Al0.3Ga0.7O2、α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2和α-Ag Al0.3Ga0.5In0.2O2被成功制备。扫描电子显微镜（SEM）表明三元银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.5In0.2O2为不规则多边形片状结构。通过调控Ga和In的摩尔比例,样品的紫外可见吸收范围从550 nm扩展到752 nm。荧光光谱图中,掺杂了In的三元银基固溶体具有比二元银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.7O2更低的发光强度,表明了掺杂后的银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2和α-Ag Al0.3Ga0.5In0.2O2的光生电子-空穴对的分离效率更高。相比于的二元银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.7O2,掺杂后的三元银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2和α-Ag Al0.3Ga0.5In0.2O2在降解苯酚溶液时表现出了更优的性能,α-Ag Al0.3Ga0.5In0.2O2光催化降解速率为0.04109 min-1,α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2的反应速率为0.00375 min-1,而α-Ag Al0.3Ga0.7O2的反应速率为0.00168 min-1。电化学分析表明,三元银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2和α-Ag Al0.3Ga0.5In0.2O2抑制了光生电子-空穴对的重组。（2）采用沉淀法制备了不同摩尔比的Ag2CO3/α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2复合材料。XRD证实了复合材料的形成。SEM和TEM的测试结果表明,多面体状Ag2CO3颗粒分散在α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2薄片表面。紫外可见光吸收光谱表明,通过控制α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2与Ag2CO3的摩尔比,可以有效地调节复合材料在530nm～644 nm的紫外-可见光吸收,复合材料的吸收边与单相Ag2CO3相比发生了红移。光电化学和荧光光谱图分析表明,复合材料提高了光生电子-空穴对的分离效率,抑制了电荷的重组。在可见光下降解甲基蓝时,复合材料的光催化活性高于单项的α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2和单相的Ag2CO3,特别是复合比例为0.3的复合材料在90 min内降解甲基蓝的效率达到了90%,这主要是由于p型半导体银基固溶体α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2与n型半导体Ag2CO3之间形成了内部电场,加速了光诱导电子-空穴对的转移。在捕获实验中发现光催化过程中·OH和h+为降解污染物的主要活性物质。提出了复合材料在降解有机污染物时可能的光催化机理。（3）利用机械混合法成功制备了C/α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2复合材料（采用电化学刻蚀石墨棒制备了碳量子点）。XRD和TEM证实了复合材料的形成。紫外可见光吸收光谱表明,通过调控C量子点和α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2的摩尔比,复合材料的截止吸收边均在在可见光范围。荧光光谱图中,复合材料的发光强度低于α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2的发光强度,尤其是复合比例为0.4的复合材料表现出最佳性能,说明复合材料的光生电子-空穴对的分离效率相对于α-Ag Al0.3Ga0.3In0.4O2来说得到了有效提高。电化学阻抗谱和瞬态光电流响应谱同荧光光谱结果一致。
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