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硫化氢(H2S)是一种剧毒的酸性气体,其主要来源于天然气开发、石油精炼、煤制气等化工工艺过程,它会对环境、人体健康和能源的安全高效利用带来巨大的威胁。因此,发展绿色、高效的H2S捕集及资源化利用的技术具有十分重要的意义。现有的H2S脱除技术仍具有能耗高、溶剂易挥发性损失、设备腐蚀严重等问题。离子液体作为一种新型绿色溶剂,具有几乎无蒸汽压、溶解性好、结构可设计等特性,使其能够作为优良的酸性气体捕集介质。质子型离子液体,是一类合成简单、成本较低的离子液体,它们的粘度通常较低。本文着眼于探索质子型离子液体用于H2S捕集与转化方面的潜力,为新型H2S脱除技术的开发提供思路和参考。首先,设计合成了十种质子型离子液体,它们由三种不同的阳离子(质子化的三乙胺[TEAH]、N-乙基吗啉[NEMH]和N-羟乙基吗啉[NHEMH])和四种不同的阴离子(乙酸根[Ac]、丙酸根[Pro]、丁酸根[Bu]、甲氧基乙酸根[MOA])组合而成。测定了它们的密度、粘度和H2S吸收量,并计算了吸收过程的热力学参数。结果表明,[TEAH]和[NEMH]系列的乙酸盐、丙酸盐、丁酸盐离子液体具有极低的粘度(4-15cP,298.2K)。所有样品对H2S的吸收都属于物理吸收,常温常压下它们对H2S的吸收量>0.10 mol H2S/mol IL。特别地,[NEMH][Bu]吸收量高达0.156molH2S/molIL,其吸收焓变值为-24.0kJ/mol,有利于H2S的解吸。其次,立足于H2S捕集后的转化,探索了六种质子型离子液体水溶液(N-甲基吗啉乙酸盐[NMMH][Ac]、N-甲基吗啉甲氧基乙酸盐[NMMH][MOA]、N-乙基吗啉甲氧基乙酸盐[NEMH][MOA]、三乙胺丙二酸氢盐[TEAH][dimalonate]、N-乙基吗啉丙二酸氢盐[NEMH][dimalonate]、N,N-二甲基乙醇胺丙二酸氢盐[DMEAH][dimalonate])以及两种高沸点有机溶剂(1,3-二甲基丙撑脲DMPU和1,3-二甲基-2-咪唑啉酮DMI)作为液相Claus反应介质的表现。结果表明,所有样品中的Claus反应H2S转化率都高于传统工业溶剂二乙二醇单甲醚DGM。其中,[NMMH][MOA]和[NEMH][MOA]水溶液、DMPU 中的 Claus 反应 H2S 转化率高出DGM约10个百分点。综上所述,本文设计了一系列新型质子型离子液体,考察了它们吸收H2S的能力。相比于传统非质子型离子液体物理吸收剂,本文中的质子型离子液体制备简单,成本低廉,粘度低,且对H2S的吸收能力更强。其次,首次提出并验证了以质子型离子液体为介质的液相Claus反应,实现了 H2S的高效转化。本文成果为发展新型的H2S捕集及转化技术提供了重要基础。