聚苯乙烯磺酸钠改性钙基吸附剂制备及其CO2吸附性能

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以二氧化碳为主的温室气体的过量排放所带来的环境变化和气候灾害严重影响到人类的生存和长期发展,有效的解决方式为对CO2进行捕集、储存和利用。本论文针对燃煤电厂尾气中过量高浓度高温二氧化碳排放的现状,以廉价易得、吸附量高的氧化钙为吸附剂对CO2进行捕集,重点考察了加入聚电解质聚苯乙烯磺酸钠(PSS)改性合成的氧化钙基吸附剂形貌结构及其二氧化碳吸附性能。在碳酸钙沉淀反应中加入聚电解质PSS进行改性。由于PSS的立体网状结构和磺酸基团的强分散作用,形成了疏松多孔的碳酸钙球状结构,比表面积显著增加至110.5m2/g。此特殊结构有利于吸附过程中CO2向吸附剂内部的扩散,吸附过程大部分在快速反应阶段完成,CO2初始吸附量显著提高至74.2%。在PSS改性碳酸钙沉淀反应过程中,加入惰性组分氧化镁前驱体Mg2+离子,使其与Ca2+同时沉淀,以提高氧化钙基吸附剂的长周期稳定性。SEM表征表明,加入Mg2+所得氧化钙基吸附剂保持了疏松多孔的球状结构。这是由于Mg2+与Ca2+同为二价金属离子,单独Mg2+在PSS的作用下制备的碳酸镁也为多孔球形貌,与PSS改性制备的碳酸钙具有结构一致性。同时SEM-EDS测试表明,氧化钙基吸附剂中Mg和Ca分布均匀,高熔点的氧化镁均匀分散在氧化钙颗粒中,有效地抑制氧化钙在吸附/脱附过程中的烧结。镁掺杂氧化钙基吸附剂经18次吸附/脱附循环后CO2吸附量仍达到59.0%,表现出优异的吸附性能和稳定性。将经PSS改性的CaCO3沉淀液进行进一步水热处理,水热处理后的样品形貌呈絮状颗粒,平均孔径大于20nm,较处理前显著增加,较大的介孔有利于CO2吸附反应的进行。经水热处理,氧化钙吸附剂的剩余吸附量显著提高。氧化钙吸附剂经100oC水热处理4h,18次吸附/脱附循环后CO2吸附量为50.4%,较未处理样品增加近20%,说明水热处理可以有效提高纯氧化钙吸附剂稳定性。
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