土壤重金属污染关系生态系统健康和农产品质量安全,进而影响人体健康,受到国内外的广泛关注。有研究深入分析了城市和农业土壤重金属污染特征,并评价了土壤重金属污染的生态健康风险,有利于土壤环境质量的提高和人居环境的改善。然而重庆市作为四大直辖市之一,其城镇快速发展区土壤与农作物重金属污染水平、生态环境和健康风险评价的系统研究相对有限。重庆市西北部的潼南区、合川区、铜梁区和大足区是建设主城菜篮子基地、实现重庆市农业现代化的重要区域之一,城郊特色效益农业潜力巨大,为重庆市民提供了大量的粮油、生猪、水产、蔬菜等主要农产品的供给保障,开展该区域土壤重金属的系统研究十分必要。为更好地了解渝西北地区（潼南区、合川区、铜梁区和大足区）土壤重金属生态环境风险及农产品对人体健康的影响,在4个区高密度采集了土壤样品1695件,采集水稻籽实101件、玉米籽实139件和叶类蔬菜88件,以及各类作物相同数量的根系土,按照相关规范要求,分析测试各类样品8种重金属元素含量、部分土壤样品重金属7步形态和其他相关理化指标。在此基础上,采用地统计学理论、GIS技术、多元回归分析、污染评价与源解析及生态健康风险评价等多种方法,系统研究了以下几个问题:（1）研究区土壤重金属含量水平及空间分布特征;（2）土壤重金属污染种类、程度及范围,查明重金属污染的主要来源及其贡献率;（3）土壤—作物系统重金属元素迁移累积特征及其安全性,并构建农作物超标重金属含量吸收模型;（4）表层土壤与农作物重金属元素的生态环境风险和健康风险水平。以期为当地土壤污染防治、农作物安全性及生态环境与人体健康风险管理等提供理论依据。主要结论如下:1.渝西北表层土壤As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn平均含量分别为6.21、0.33、75.49、6.99、0.077、27.9、35.24和87.91 mg·kg^-1。除Cr元素含量略低于背景值外,As、Cd、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn元素平均值均超过背景值,7种重金属元素在表层土壤不同程度累积,Cd元素是背景值的3.01倍,累积效应最大,其余6种元素是背景值的1.07～1.28倍。2.空间变异分析结果表明Cd、Pb元素拟合为线性模型,As、Ni元素拟合为球状模型,其余元素理论模型拟合为指数模型。8种元素的块基比[C₀/（C₀+C）]介于0.40～0.71之间,属于中等程度空间自相关关系,说明它们的空间变异受到结构性因素和随机性因素的共同影响。克里格插值结果显示,研究区除Hg在东部含量较高外,Zn、Cd、Pb、As、Ni、Cu和Cr 7种元素在研究区西部含量较高,且元素含量空间分布与地层界线基本耦合,但Cd和Pb存在局部的高值区,表明研究区土壤重金属含量明显受控于成土母质及成土作用过程,而Cd、Hg和Pb元素还受到人类活动的影响。3.研究区土壤Cr、Ni、Cu、Zn和As元素含量主要受地层（成土母岩）控制,更接近于强烈的空间自相关;而Hg受人为活动的影响更为明显,接近于很弱的空间自相关;Cd和Pb则受成土母岩和人为活动的共同影响。总体上,成土母质决定了研究区土壤重金属含量和空间分布,表生地球化学作用重塑了表层土壤重金属元素分布的宏观趋势,强烈的人类活动（如工矿业活动、农业生产活动等）破坏了Hg、Cd和Pb等元素的自然分布规律。4.研究区地累积指数平均值均小于1,由大到小依次为Cd>Pb>As>Zn>Ni>Hg>Cu>Cr;单因子污染指数平均值也小于1,依次为Cd>Cr>Cu=Zn>Ni>As>Pb>Hg,综合污染指数平均值为0.6;富集因子由大到小依次为Cd（3.03）>Hg（1.30）>As（1.26）>Ni（1.1）=Zn（1.1）>Pb（1.09）>Cu（1.04）>Cr（0.95）。3种评价方法结果虽略有不同,但总体结果基本一致。研究区总体上土壤污染程度较低,以无污染和轻微污染为主,存在一定程度的中-重度污染,即有一定数量的土壤点位中重金属Cd、Hg和As等具有较高的指数,这表明研究区已存在这些重金属元素的污染或背景值较高,尤其是Cd污染最为突出。5.相关分析、主成分分析/绝对主成分分数-多元回归方程受体模型（PCA/APCS-MLR）分析表明,研究区土壤重金属主要来源有自然源、工业源与农业源、大气降尘源。其中土壤Cu、Cr、Ni、Zn和As主要来源于自然源,对5种重金属的贡献率分别为85.51%、84.75%、86.78%、71.14%和83.95%,受地质背景（成土母质）控制明显;Cd主要来源于工农业活动源和自然源,贡献率分别为56.49%和43.51%,研究区工矿企业和农业活动造成的Cd输入明显,其生态效应需引起重视;Pb以工业活动源和农业活动源为主,贡献率为55.2%,同时自然源（成土母质）也是Pb的来源之一;而Hg以人为排放的大气降尘为主要来源,贡献率为86.9%。从源头上控制主要污染元素在农田土壤中的积累有助于降低农产品重金属富集风险,对研究区土壤Cd污染的控制应采取防止土壤酸化、减少工业活动排放和农业施肥输入等综合措施,土壤Pb主要是控制工业活动的排放,而控制煤炭燃烧产生的大气污染则是防治土壤Hg污染的重要措施之一。6.水稻、玉米和叶类蔬菜的根系土中Cd和Ni的超标率分别为25.5%和20.6%、27.3%和30.2%、45.5%和15.9%,其他如As、Cr、Cu、Pb也有超标点位存在,总体上蔬菜地>玉米地>水稻田。而对应农作物仅水稻籽实和玉米籽实Cd有超过标准限制值的点位,超标率分别为9.90%和8.63%。生物富集系数以Zn和Cd较高,Hg在蔬菜中虽有最高的富集系数,但蔬菜中Hg含量未超过标准限制值。这说明研究区重金属Cd及Zn的生物有效性较强,而其他重金属生物有效性较弱,这也是农作物Cd超标的主要原因之一。7.水稻、玉米和叶类蔬菜及其根系土中重金属含量的对应关系可以看出,酸性条件下作物内Cd含量会出现较高的误判,即作物内重金属含量和土壤里重金属含量并非简单的线性关系,需引入其他土壤关键因子进一步研究。利用Cd的生物富集系数并引入土壤其他因子进行多元回归分析构建作物吸收模型显示,水稻籽实、玉米籽实和叶类蔬菜中Cd含量与土壤p H值呈负相关,土壤偏酸性会促进作物对Cd的吸收累积。同时土壤中Ca O对水稻籽实中的Cd累积、土壤K₂O和S对玉米籽实和叶类蔬菜中的Cd累积具有抑制作用,而土壤中Si O₂对水稻籽实Cd积累具有促进作用。实际生产中可以通过控制土壤酸碱度及相关因子含量来减缓重金属元素的生物有效性,提高研究区农产品质量。8.研究区表层土壤整体处于中等潜在生态风险等级,重金属危害程度由强到弱依次为Cd>Hg>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn,平均值从高到低依次为大足（184.9±57.6;平均值±S.D.）≈铜梁（182.0±90.8）>潼南（165.6±36.9）≈合川（165.4±71.3）,Pb、Cu、Ni、Cr和Zn均为轻微生态危害等级,As基本处于轻微生态危害等级,Cd和Hg主要处于中等生态危害等级,二者可能造成的生态危害应引起重视。9.研究区土壤重金属环境无风险或可忽略（优先保护类）的点位占81%,可能存在环境风险但风险可控（安全利用类）的样点占19%,无明显环境污染风险区（严格管控类）。优先保护类主要分布于研究区西部和东北部,整体围绕安全利用类土壤呈连续性分布;安全利用类主要分布在研究区东部和南部,零星分布在中西部,主要呈不规则的斑块状分布。风险评估码（RAC）显示,除Cd外其他重金属元素主要以残渣态形式存在,无环境风险或风险较低,而土壤Cd处于高风险状态,生物有效组分达到39.67%,与其他地区比较发现非地质高背景区土壤重金属Cd的生物活性明显高于地质高背景区。因此,研究区土壤环境风险主要由Cd元素及其较高的生物有效性引起。10.研究区可能存在由重金属引起的非致癌健康风险,除了膳食摄入重金属成人致癌风险高于儿童外,无论土壤重金属致癌、非致癌风险或膳食摄入重金属非致癌风险,儿童更容易受到潜在健康风险影响。土壤Ni元素对非致癌健康风险贡献率最大,且儿童的单一非致癌健康风险指数大于1;土壤Cr对致癌风险贡献率最大;农作物中As对非致癌贡献率最大,而Cd对致癌贡献率最大。土壤—农作物系统中8种重金属对成人和儿童的综合非致癌风险系数分别为0.397和2.17,成人没有显著的非致癌风险,儿童综合非致癌风险指数大于1,可能存在非致癌风险,主要是由Ni元素通过土壤皮肤接触产生的非致癌风险引起的。成人和儿童总致癌风险指数平均值处于10^-6～10^-4之间,处于可接受水平。综上所述,基于污染评价、生态环境和健康风险评价部分可知,研究区应将Cd、Hg和Ni列为优先控制的重金属元素,而As、Pb和Cu等重金属元素因某些点位含量超过GB15618-2018D的风险筛选值或者指数（Igeo、EF和RI）较高也不能忽视。因此,需重视研究区土壤Cd的安全利用问题,应积极采取农艺调控或筛选低累积品种进行替代种植等安全利用措施降低农产品超标现状,同时减少工矿业活动对Cd和Hg的排放及农业生产活动（如含高Cd磷肥的施用等）对土壤Cd的输入,并避免儿童过多地接触土壤以便消除儿童的非致癌健康风险。研究区土壤重金属的首次系统评价为当地政府制定政策提供了重要信息,评价提供的定量证据表明迫切需要加强土壤污染防治工作,以保护居民免受排放到环境中重金属的危害。