Heusler合金是德国科学家Heusler于1903年发现的一种高度有序的金属间化合物。根据化学组成,Heusler合金可以分为全Heusler合金、半Heusler合金与四元Heusler合金。Heusler合金具有优良的性质,如电学性质、磁学性质、热电性质和高温下保持铁磁性,因而可以广泛应用于自旋电子器件。然而,Heusler合金的组元和结构繁多。传统的实验设计方法效率低,难以高效而准确地预测合金的性质。随着量子物理学等学科的发展,基于第一性原理计算的材料设计方法走入了人们的视线。第一性原理计算方法通过求解电子的薛定谔方程,获得了材料的本征物理性质,具有原始的准确性,可以高效地设计合金。为了设计性质优良的四元Heusler合金,本文选取7种第四周期过渡金属元素为X、X’与Y元素,Al和Si为Z元素,运用Materials Studio软件的CASTEP程序,对70种四元Heusler进行了计算设计,最后对部分性质优良的合金进行了实验制备与验证,进而系统地实现了对磁性与半金属性合金的筛选。为了筛选稳定的合金,本文预测了四元Heusler合金的结构并基于能量和弹性性质研究了合金的稳定性。研究合金的晶格参数、原子占位和形成能发现,对于70种合金的778种结构,共有744种结构具有热力学稳定性。运用GGA方法的PBE函数计算合金的弹性性质,发现497种结构具有热力学稳定性和力学稳定性。其中,39种结构为脆性结构,458种结构为韧性结构。其中,Ti Cr Co Al和Ti Co Ni Al两种Heusler合金的部分结构具有稳定性,所以,计算其物理性质与实验验证具有可行性。为了筛选磁性与半金属性优良的合金,本文运用GGA方法的PBE函数计算了497种稳定结构态密度,发现348种结构具有磁性,合金的态密度主要来源于过渡金属元素的3d轨道。对磁性的结构进一步地计算能带结构并筛选,结果表明,67种结构具有半金属性质,Fe基四元Heusler合金和Co基四元Heusler合金多具有半金属性质。对于半金属性合金,其带隙主要来源于过渡金属元素之间的3d-3d杂化。最后,基于磁性和半金属性质设计合金成分,运用电弧熔炼方法制备了Ti Cr Co Al和Ti Co Ni Al四元Heusler合金。表征了合金的物相和组织,发现合金的结构为单相,组织为枝晶组织。对于Ti Cr Co Al合金,枝晶间Cr含量较高,而枝晶内Co含量较高。对于Ti Co Ni Al合金,Ti倾向于偏聚在枝晶间。对合金室温下的磁滞回线进行测试,结果表明,两种合金都具有顺磁性。本文基于第一性原理计算,高效而准确地筛选出了磁性与半金属性质优良的四元Heusler合金,对部分性质优良的合金进行了制备与表征,提供了一种系统的设计性质优良材料的思路。