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药品和个人护理品(PPCPs)作为水环境中的一种新兴污染物，近年来受到越来越多的关注。PPCPs在水体环境中广泛具备较强的持久性、生物积累性和较为严重的生态毒性，直接或间接危害到生态环境和人类健康。传统的水处理工艺对PPCPs的去除能力有限，甚至对有些新兴污染物几乎没有去除效果。电-Fenton(EF)法是一种将电解反应和Fenton反应相结合的高级氧化法，它能够利用产生的羟基自由基(?OH)等强氧化活性物质高效降解有机污染物。目前，关于电-Fenton的研究主要集中在阴极材料的制备方面，力求通过改性制备出一种析氢电位高、产H2O2效率好的阴极材料。本课题制备一种铁和钴双金属氧化物修饰的石墨毡(GF)电极材料，研究以该电极材料为阴极的电-Fenton法对卡马西平(CBZ)和甲氧苄啶(TMP)的降解效果。
本实验通过浸渍法和化学沉淀法制备Fe/Co氧化物修饰石墨毡电极材料GF-hFC，采用扫描电子显微镜(SEM)、接触角仪、X-射线衍射分析仪(XRD)和X-射线光电子能谱仪(XPS)对制备石墨毡材料的微观形貌和结构进行表征分析。使用制备的GF-hFC为阴极和钛板阳极组成阴极电-Fenton体系，对卡马西平(CBZ)和甲氧苄啶(TMP)进行降解处理，探讨电流密度、初始pH、Fe2+浓度、曝气速率及目标污染物初始浓度等因素对降解效果的影响，同时对GF-hFC的稳定性进行考察，并对GF-hFC阴极EF法去除目标污染物的降解机理进行了初步探讨。
采用Fe/Co摩尔比为1:3时，制备的GF-hFC具有最高产H2O2效率，反应150min后H2O2产量为15.30mg/L；对阴极材料表征结果表明，GF-hFC纤维表面沉积了较多颗粒，经酸热改性与Fe/Co氧化物负载后的石墨毡亲水性能得到改善，GF-hFC表面沉积的铁和钴氧化物颗粒以Fe2O3和CoO的形式存在。
阴极电-Fenton降解卡马西平实验结果表明，在电流密度为50A/m2、Fe2+浓度为0.5mmol/L、初始pH=3、曝气量控制在100mL/min、电解质浓度(Na2SO4)0.05mol/L的条件下，GF-hFC阴极EF法对初始浓度为20μmol/L的CBZ具有最佳的降解效果，反应150min后，CBZ的降解率达到87.7%。在此条件下该降解反应符合假一级动力学模型，降解反应动力学常数为0.0144min-1。GF-hFC阴极EF法对CBZ的降解是石墨毡吸附、阳极氧化和电化学氧化共同作用的结果，三者作用分别为7.2%、41.4%和39.1%。?OH和?O2-是体系的关键活性物质，两者对CBZ降解的贡献程度为?OH>?O2-。利用液相色谱-质谱联用仪鉴定出了9种CBZ降解转化产物，发现羟基化和脱酰胺基是其主要的降解反应途径。
电-Fenton法降解甲氧苄啶的实验中，首先考察体系中各因素的影响，得到了降解TMP的最佳操作条件如下：电流密度为25A/m2、Fe2+浓度为0.3mmol/L、初始pH=3.5、曝气量100mL/min、Na2SO4浓度0.05mol/L，反应80min后，TMP的降解率高达94.8%。为研究电-Fenton法在实际水体中的处理效果，通过外加腐植酸模拟实际水体进行实验，结果表明，腐植酸的加入会抑制TMP的降解。阴极材料稳定性实验显示，GF-hFC电极经4次循环使用后对TMP的降解率仍有82.6%。此外，本实验利用液相色谱-质谱联用仪对TMP的主要产物进行分析，检测到了4种转化产物，并提出了可能的降解转化途径。
本实验通过浸渍法和化学沉淀法制备Fe/Co氧化物修饰石墨毡电极材料GF-hFC，采用扫描电子显微镜(SEM)、接触角仪、X-射线衍射分析仪(XRD)和X-射线光电子能谱仪(XPS)对制备石墨毡材料的微观形貌和结构进行表征分析。使用制备的GF-hFC为阴极和钛板阳极组成阴极电-Fenton体系，对卡马西平(CBZ)和甲氧苄啶(TMP)进行降解处理，探讨电流密度、初始pH、Fe2+浓度、曝气速率及目标污染物初始浓度等因素对降解效果的影响，同时对GF-hFC的稳定性进行考察，并对GF-hFC阴极EF法去除目标污染物的降解机理进行了初步探讨。
采用Fe/Co摩尔比为1:3时，制备的GF-hFC具有最高产H2O2效率，反应150min后H2O2产量为15.30mg/L；对阴极材料表征结果表明，GF-hFC纤维表面沉积了较多颗粒，经酸热改性与Fe/Co氧化物负载后的石墨毡亲水性能得到改善，GF-hFC表面沉积的铁和钴氧化物颗粒以Fe2O3和CoO的形式存在。
阴极电-Fenton降解卡马西平实验结果表明，在电流密度为50A/m2、Fe2+浓度为0.5mmol/L、初始pH=3、曝气量控制在100mL/min、电解质浓度(Na2SO4)0.05mol/L的条件下，GF-hFC阴极EF法对初始浓度为20μmol/L的CBZ具有最佳的降解效果，反应150min后，CBZ的降解率达到87.7%。在此条件下该降解反应符合假一级动力学模型，降解反应动力学常数为0.0144min-1。GF-hFC阴极EF法对CBZ的降解是石墨毡吸附、阳极氧化和电化学氧化共同作用的结果，三者作用分别为7.2%、41.4%和39.1%。?OH和?O2-是体系的关键活性物质，两者对CBZ降解的贡献程度为?OH>?O2-。利用液相色谱-质谱联用仪鉴定出了9种CBZ降解转化产物，发现羟基化和脱酰胺基是其主要的降解反应途径。
电-Fenton法降解甲氧苄啶的实验中，首先考察体系中各因素的影响，得到了降解TMP的最佳操作条件如下：电流密度为25A/m2、Fe2+浓度为0.3mmol/L、初始pH=3.5、曝气量100mL/min、Na2SO4浓度0.05mol/L，反应80min后，TMP的降解率高达94.8%。为研究电-Fenton法在实际水体中的处理效果，通过外加腐植酸模拟实际水体进行实验，结果表明，腐植酸的加入会抑制TMP的降解。阴极材料稳定性实验显示，GF-hFC电极经4次循环使用后对TMP的降解率仍有82.6%。此外，本实验利用液相色谱-质谱联用仪对TMP的主要产物进行分析，检测到了4种转化产物，并提出了可能的降解转化途径。