低温制备Ag/AgBr改性介孔TiO2纳米复合材料可见光催化活性研究

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本文主要以十六烷基三甲基溴化铵和梳形聚合物为模板低温水浴制备介孔TiO2,采用Ag/AgBr对其改性制备复合可见光催化剂,提高TiO2对有机污染物的可见光降解能力。本文第一部分以钛酸四丁酯(TNB)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、硝酸银(AgNO3)为主要原料,通过化学沉积-光致还原法低温水浴制备了具有等离子效应的介孔Ag/AgBr/TiO2复合光催化剂。通过调控Ag/AgBr与介孔二氧化钛的复合比例及不同制备条件(凝胶陈化时间、水浴温度和水浴时间),制备了四个不同系列的复合催化剂。运用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附等温曲线(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)、电化学阻抗谱(EIS)、荧光发射光谱(PL)等表征手段对Ag/AgBr/TiO2复合微粒及介孔TiO2进行了分析,并通过在可见光下光催化降解甲基橙溶液来测试其光催化活性。结果表明,AgBr的改性不仅可以拓宽TiO2的光响应范围,还有利于复合催化剂光生电子-空穴的有效分离,明显提高其光催化活性。在介孔Ag/AgBr/TiO2的制备过程中,通过调节硝酸银溶液的浓度控制负载AgBr的含量,以甲基橙溶液为模型污染物考察样品的光催化降解能力,最佳比例样品的降解率高达91%;制备条件(如凝胶陈化时间、热处理温度和热处理时间等)对Ag/AgBr/TiO2复合微粒在可见光下光催化降解甲基橙实验结果表明,当CTAB与AgNO3的复合质量比例为1:1.1,凝胶陈化时间为5 d,热处理温度为90℃,热处理时间为6 h时,制备得到的复合微粒具有最佳的光催化活性。本文第二部分是以梳形聚合物为模板剂,低温水浴制备了介孔TiO2颗粒,通过沉积-沉淀法制备了Ag/AgBr/TiO2复合光催化剂。通过调控梳形聚合物比例、溴化银与介孔二氧化钛的复合比例,制备一系列的不同比表面积介孔TiO2和Ag/AgBr-介孔TiO2复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附等温曲线(BET)、紫外可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)、等手段对介孔Ag/AgBr/TiO2复合微粒及介孔TiO2进行了表征分析,并通过在可见光下光催化降解甲基橙溶液来测试其光催化活性。结果表明,随着梳形聚合物添加量的变化孔TiO2的表面积先增加后减小,比表面积在246365 m2/g之间;Ag/AgBr的复合使的介孔TiO2具有可见光响应,有效的拓宽介孔TiO2的光响应范围,有利于光生电子-空穴的分离,提高了TiO2的光催化效率,在可见光下,Ag/AgBr/TiO2降解甲基橙的速率分别为商品TiO2(P25)和介孔TiO2的145倍和60倍。
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