基于MAX-DOAS反演痕量气体廓线

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本文利用多轴差分吸收光谱(multi-axis differential optical absorption spectroscopy,MAX-DOAS)技术对昆明地区采用最优估算法和查找表法对气溶胶消光廓线、NO2垂直廓线、SO2垂直廓线进行反演,对最优估算法进行模拟验证,同时利用SCIATRAN模式对O4大气质量因子(air quality factor,AMF)的影响因素进行敏感性分析,对算法反演结果进行验证,获得反演结果准确性高的优良方法和昆明地区痕量气体廓线特征。主要结论如下:利用SCIATRAN模式模拟研究AMF对几何角、波长、地表反照率等因子的敏感度结果表明:AMF随天顶角的增加先增加再减小。AMF随仰角增大而减小,对低层仰角变化敏感。AMF随气溶胶增加而减小,气溶胶光学厚度越大,AMF变化幅度越小,AMF对低气溶胶的灵敏度较高,AMF随相对方位角的变化表现出随着相对方位角的增加先增加,再缓慢变化,再减小的趋势。AMF随地表反照率的增加而增加,地表反照率越高,AMF的敏感性越强。在实际观测中仪器在低仰角处的观测数据应该增多,地表反照率的选取应参照实际状况,反演波段的选择应考虑吸收峰对应的波长及AMF对波长的敏感性。使用指数型、高斯型气溶胶状态对最优估算法(optimal estimation method,OEM)反演气溶胶廓线进行模拟验证的结果表明:两种气溶胶状态均能反映真实气溶胶廓线,反演的气溶胶廓线对真实廓线敏感,反演的平滑误差最大,测量误差和剩余误差较小,模拟验证结果表明算法能够较好地反演气溶胶消光廓线。最优估算法和查找表法(look-up table,LUT)在反演气溶胶消光廓线的过程中存在一致性,两种方法均能较准确反演出气溶胶垂直分布状况,都能反映近地面气溶胶变化趋势,对近地面气溶胶廓线反演具有一定的可靠性。使用指数型气痕量气体状态对最优估算法反演痕量气体廓线进行模拟验证的结果表明:指数型气体廓线对NO2、SO2反演的结果都接近各自预设的真实廓线,反演的垂直柱密度(vertical column density,VCD)与真实VCD差异较小,痕量气体廓线对真实廓线灵敏度较高。在NO2、SO2反演过程中,平均核对反演廓线的平滑作用及气溶胶廓线对权重函数的影响是平滑误差的主要来源。最优估算法和查找表法在反演NO2、SO2垂直廓线过程中一致性较好,两种方法反演的痕量气体近地面值与地表实测浓度在时间变化上存在一定的连续性,两种方法对痕量气体廓线的反演及验证表明,两种算法对痕量气体廓线的重建效果较好。最优估算法和查找表法反演痕量气体廓线过程中,表明最优估算法反演结果与环境监测站数据一致性更好。最优估算法具有稳定性高、耗时少的优点,查找表法的优点表现为仅通过痕量气体对流层柱密度、边界层高度等几个因子即可反演痕量气体廓线,且反演廓线高度变化范围较广,本文确定最优估算法为反演昆明痕量气体廓线的最优方法。MAX-DOAS观测期间的昆明地区污染主要来自西、西南方向,风速较小时不同高度痕量气体浓度均较高,痕量气体浓度表现出早晚高、中午低的特点。
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