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近年来,CO2捕集受到了广泛的关注。溶剂吸收法是一种极具工业应用前景的CO2捕集方法。离子液体作为一种新型溶剂在CO2捕集领域有良好的应用潜力。反应器放大规律的研究是推动离子液体体系吸收CO2工艺产业化的核心课题之一。计算流体力学(CFD)可为反应器设计和优化提供科学依据。本文旨在建立考虑离子液体特殊物性和离子液体体系吸收CO2的传质及反应动力学的计算流体力学模型。论文的主要研究内容和创新性结论如下:
(1)建立了鼓泡塔反应器中基于欧拉-欧拉方法的离子液体体系吸收CO2气液两相流流体体动力学模型,模型对动量方程中的曳力项进行改进,引入适用于离子液体的曳力系数模型,耦合了描述气泡聚并和破碎的群平衡模型(Population BalanceModel,PBM),建立了基于渗透理论的异相反应模型,从而更真实的反映离子液体气液两相流的流动和传质过程。
(2)研究了传统曳力系数模型和新建立的离子液体曳力系数模型对流场模拟结果的影响。使用离子液体曳力系数模型模拟的[Bmim]BF4-空气体系中气含率与实验值的误差为8.1％,而传统模型模拟的误差则为22.8％。该模型模拟的小型鼓泡塔中[Bmim]PF6及MDEA-[Bmira]BF4-H2O复合体系吸收CO2的气含率模拟值与实验值误差均在10％-20％之间。考察了气速变化对塔内流型的影响,气速较低时塔内为安静气泡流,当气速达到0.4-0.5 m·s-1时塔内变为柱塞流,鼓泡塔内发生化学吸收的气含率低于物理吸收。采用PBM模型研究了鼓泡塔内气泡尺寸分布及其随表观气速的变化,不同表观气速下离子液体中气泡尺寸分布模拟值与实验值吻合。离子液体与CO2体系的模拟结果显示,随着气速的增大,塔内大气泡增多,气泡尺寸分布范围加宽。
(3)研究了表观气速对鼓泡塔内CO2物理吸收和化学吸收的相界面积密度及体积传质系数的影响,模拟结果表明两者均随着表观气速的增大先增大,后稍有减小。因此,在鼓泡塔操作条件选择时需要选择合适的表观气速。低气速下的相界面积密度和体积传质系数的模拟值与实验值吻合,可见,所用传质和反应模型对CO2吸收过程具有良好的预测能力。