石墨烯(Graphene)一经发现,就因为其优异的机械、电学以及光学特性而引起了科学界的广泛关注,并打开了二维层状纳米材料研究的大门。作为一类重要的二维层状纳米材料,过渡金属硫族化合物不但继承了Graphene优异的物理性质,而且弥补了Graphene由于带隙为零以及半金属性造成的光电应用方面的短板。研究发现过渡金属硫族化合物在光电器件、自旋电子学、催化、生化探测、超级电容器、太阳能电池、锂离子电池等领域有着巨大的应用价值。除此之外,其丰富的表界面结构更为不同类型异质结的搭建提供了便利条件。因此,近年来关于过渡金属硫族化合物及其异质结的光电性能的计算和分析一直是二维层状纳米材料理论研究的重要方面。对于多粒子体系物理性质的理论研究,传统的密度泛函理论已经成为一种必不可少的计算方法。由于二维层状纳米材料存在范德瓦尔斯相互作用,且电子轨道杂化对其光电特性的影响巨大,为了能够得到一个和实验接近的结果,我们通过密度泛函理论结合范德瓦尔斯修正以及杂化泛函对多粒子体系进行了计算分析。首先,我们对IVB-VIA过渡金属硫族化合物MX2(M=Zr,Hf;X=S,Se)的电子特性以及光学介电函数进行了计算分析。结果表明,通过杂化泛函对IVB-VIA过渡金属硫族化合物的带隙进行修正后,得到的最终结果与实验值符合得较好。通过对材料的态密度进行对比可以发现,两种结构导带底和价带顶的位置分别主要与过渡金属原子和硫族原子密切相关。经过对两种结构光学介电函数的计算结果进行分析可以发现,IVB-VIA过渡金属硫族化合物在吸收光子之后,电子跃迁主要发生在第一、第二、第三价带和第一导带之间。除此之外,单层结构中出现的能带平行(parallel band effect)现象意味着在这些结构体系中会发生强烈的光与物质相互作用。通过此项研究,可以为有关IVB-VIA过渡金属硫族化合物的光电过程提供理论解释,从而促进与研究材料相关的光电器件的发展。随后,我们对具有明显柔性和面内各向异性特征的VIIB-VIA二维过渡金属硫族化合物MX2(M=Tc,Re;X=S,Se)单层结构的电子特性和光学介电函数通过密度泛函理论结合范德瓦尔修正以及杂化泛函进行了研究。结果表明,此类材料的带隙介于1.70 e V与2.12 e V之间。与此同时,其价带最高占据态以及导带最低占据态的位置都主要由过渡金属原子的d电子态决定。能带平行现象表明其内部会发生强烈的光与物质相互作用,因而这类材料可应用于太阳能电池及光催化领域。与传统的以Mo S2为代表的二维材料不同,这类材料的介电函数在红外光谱和可见光谱范围内表现出明显的面内各向异性,因而可用于光学器件的偏振调控。该研究不仅能够使加深对VIIB-VIA柔性过渡金属硫族化合物的各项异性响应特征的理解,并且为柔性光电子学以及偏振光电子学的应用打下基础。最后,我们结合上面两项工作,对IVB-VIA过渡金属三硫化物MX3(M=Zr,Hf;X=S,Se)以及VIIB-VIA过渡金属二硫化物MX2(M=Tc,Re;X=S,Se)单层结构的能带排列特征以及相关异质结的光电特性进行了研究。研究结果表明,单层Zr S3、Hf S3、Tc Se2以及Re S2均可用于与光催化分解水有关的研发。同时,对Zr S3/Hf S3薄膜以及Tc S2/Re S2薄膜的面内平均局域投影态密度进行分析可以发现两类过渡金属硫族化合物均可以用于第二类异质结的构造,因此可用于光能转化。计算表明由IVB-VIA过渡金属三硫化物构造而成的第二类异质结的能量转化效率为16-18%,要明显高于由VIIB-VIA过渡金属二硫化物构造而成的第二类异质结的能量转化效率。对两类材料构成的异质结的差分电荷密度进行计算发现,IVB-VIA过渡金属三硫化物形成的异质结的稳定性要高于VIIB-VIA过渡金属二硫化物形成的异质结的稳定性。