论文部分内容阅读
煤炭燃烧是我国氮氧化物(NOx)、硫氧化物(SO2)的主要来源之一,其中火电行业NOx排放量约占全国总NOx排放量的35%40%。随着全球环境问题的日益严峻,对氮氧化物(NOx)、硫氧化物(SO2)等主要大气污染物的排放控制要求变得越来越严格。因此,发展高效的脱硫、脱硝技术及提高现有脱硫、脱硝装置脱除效果已迫在眉急,且联合脱除技术已逐渐成为人们研究的重点。当前对煤灰矿物质催化再燃脱硝过程研究较多,但其分析的重点均只限于矿物质对C与NO异相还原过程的催化,而本文研究了煤灰矿物质对先进再燃脱硫、脱硝过程的催化性能,并重点从矿物质对CHi、NHi、CO等与NO的同相还原过程的催化角度揭示了煤灰矿物质影响脱硫、脱硝过程的催化路径及反应机理。为进一步提高先进再燃过程脱硝效果提供有力的理论依据,同时为燃烧法实现联合脱除NOx和SO2提供实际的指导意义。本文在两段式一维反应器试验台上进行了NaOH、KOH、FeCl3和Ca(OH)2催化先进再燃脱硝过程试验研究及电石渣催化先进再燃脱硫、脱硝过程试验研究。在保证反应温度、再燃比、NH3/NO摩尔比、停留时间不变的条件下,研究了煤灰矿物质种类、负载量及再燃区初始氧量三因素对先进再燃脱硫、脱硝过程的影响。从矿物质对再燃、SNCR及先进再燃三过程脱硝率的影响角度分析比较了矿物质的催化能力,并揭示了其催化先进再燃脱硝过程的路径。结果发现:矿物质对再燃、先进再燃脱硝过程均表现出不同程度上的催化能力,且对先进再燃脱硝过程的催化效果最明显,各矿物质的催化能力大小依次为:NaOH> KOH> FeCl3- Ca(OH)2;矿物质催化先进再燃脱硝过程是通过催化该过程中的SNCR脱硝过程来实现的。通过分析矿物质对再燃、SNCR、先进再燃三过程中几种主要气相物质体积浓度变化的影响发现:NaOH和KOH可以通过抑制反应区NH3与氧的氧化反应,从而促进NH3与NO的还原过程,同时通过增加反应区CH4与CO的浓度,进一步催化CHi、NHi、CO等与NO的同相还原过程;而FeCl3和Ca(OH)2对上述两方面影响较弱。因而NaOH和KOH对先进再燃脱硝过程的催化效果要强于FeCl3和Ca(OH)2。从电石渣对再燃、先进再燃两过程脱硝率、脱硫率的影响角度分析了电石渣对脱硫、脱硝过程的催化性能。结果发现:电石渣能小幅度提高再燃、先进再燃过程脱硫、脱硝效果,但均表现在再燃区初始氧量较低条件下,且电石渣对再燃脱硫、脱硝过程的催化能力要强于先进再燃的脱硫、脱硝过程。通过分析电石渣对再燃、先进再燃过程几种主要气相物质体积浓度变化的影响发现:电石渣和Ca(OH)2类似,因对反应区气氛影响较弱,所以对脱硫、脱硝效果的催化能力较差。电石渣中的CaO在氧化性或者还原性气氛下会与SO2反应生成不同的固硫产物,从而达到强化反应过程的脱硫效果。且当Ca/S比大小2.52时,电石渣能提高高氧条件下先进再燃过程脱硫效果。