石墨烯,一种由单层碳原子构成的二维周期性蜂窝状点阵结构的新型纳米材料,自2004发现以来,因其独特的几何结构和新颖的物理化学性质激起了全世界的研究热潮。特别是近来石墨烯复合材料的研究成为了人们关注的焦点。本论文基于密度泛函理论研究了石墨烯及其复合材料的电子结构、磁性和光催化性能。全文主要内容如下：(1)研究了亚甲基有机基团边界修饰石墨烯纳米带的电子结构和磁性。计算结果表明,亚甲基边界修饰抑制了锯齿型石墨烯纳米带边界的自旋极化,基团修饰位置和浓度的改变将导致石墨烯条带出现不同的磁特性,如非磁性、铁磁性、反铁磁性和亚铁磁性基态,且能带带隙也随之改变。在非磁性基态下,亚甲基修饰的石墨烯条带的带隙最大值可达到0.81eV。导致这些新颖现象的主要原因是由于亚甲基饱和了石墨烯的不成对σ和π键,而亚甲基只能提供一个自由电子,其有限的饱和范围导致了不同的电子结构特性。这也进一步论证了石墨烯磁性来自于不饱和的σ和π键。我们的研究结果提出了一种利用亚甲基边界修饰控制石墨烯带隙和磁性态的可能方法,并揭示了石墨烯自旋极化的机理。(2)研究了Zn掺杂AlN和GaN的d0磁特性以及形成机制。通过比较Zn掺杂纤锌矿AlN和GaN体材料的电子结构和自旋极化率,揭示半导体实现d0磁性的一些必要的条件。Zn掺杂AlN基底将自旋极化获得1.0μB的磁矩,而掺杂GaN不能实现自旋极化。计算结果表明Zn掺杂导致氮化物半导体基底自发自旋极化不仅决定于杂质Zn原子周围N原子的局域轨道和空穴浓度,还取决于基底共价键的相对强度。GaN中共价键的强度大于AlN,促使GaN基底无法形成局域磁矩。我们的研究结果给出了一个关于半导体d0磁特性的新的物理现象。(3)研究了石墨烯与Ag3P04复合材料优异光催化性能和稳定性的物理机制。计算结果表明,石墨烯与Ag3PO4(100)面的相互作用导致石墨烯电荷分布的涨落,界面的内建电场促使电子由Ag3PO4表面向石墨烯转移,降低了表面Ag原子还原的几率,因而显著地提高了Ag3PO4与石墨烯复合材料的稳定性。Ag3PO4与石墨烯复合材料的价带顶部由C的2p态构成,导致其带隙减少到0.53eV,因此复合材料可以吸收整个可见光,是具有优异的光催化性能的主要原因。计算的吸收光谱中,在440nm附近峰值可以合理地解释电子自旋共振实验结果。这些结果为已有的实验结果提供了理论证据,对推动Ag3P04基的纳米复合光催化材料的应用具有指导意义。(4)研究了半导体材料与石墨烯和还原氧化石墨烯界面之间的相互作用。选取CeO2作为例子,系统地研究了石墨烯基半导体复合材料中界面的相互作用。结果表明,石墨烯基半导体复合材料界面之间的电荷转移量随着氧原子浓度的增大而增加,而界面之间的距离随之减少,表明CeO2与还原氧化石墨烯之间的相互作用远大于其与石墨烯之间的相互作用。通过研究两种典型的半导体Ag3PO4和TiO2与石墨烯和氧化石墨烯复合材料之间的相互作用,可以得出,半导体与氧化石墨烯之间的作用比与石墨烯的作用强是普遍现象。另外,界面相互作用可以调节复合材料的能带结构：CeO2(111)与石墨烯复合材料界面为第一类异质结,而与氧化石墨烯复合材料的界面为第二类异质结。因此,较小的带隙(0.65eV)、第二类异质结和氧化石墨上带负电的氧原子是导致半导体与还原氧化石墨烯复合材料具有优异光催化性能的主要原因。这些结果丰富了石墨烯复合材料间相互作用的理论,对设计和制备高性能的石墨烯复合材料具有指导意义。