随着器件小型化的不断发展和集成度的不断提高，传统的硅基半导体器件已经逼近了其极限尺寸。与此同时，随着实验制备工艺和合成技术的发展，越来越多的纳米材料和纳米结构不断涌现出来。其中，以石墨烯、碳纳米管为代表的碳纳米结构呈现出丰富的结构形式和独特的电学性质，被普遍认为是下一代纳电子器件的基础材料。令人惊喜的是，与碳同属一个主族的硅，最近发现其也可以形成与石墨烯结构相类似的硅烯结构，通过金属掺杂，还可以形成与碳纳米管结构相类似的硅纳米管结构。这些新结构的发现，使得硅基器件迎来了新的发展机遇，并且硅基结构可以实现与现有设备和技术更好地相容。随着研究的深入，纳米结构蕴含的各种量子效应不断被发现，并被用来设计各种纳电子器件。基于此，我们采用密度泛函结合非平衡格林函数的方法，研究了几种典型的碳、硅纳米结构及其复合结构的电子输运性质，发现了一系列新的电子输运现象，通过分析，解释了其中的物理机制，设计并构筑了相应的新型纳电子器件。本文的主要内容如下：第一章介绍了碳、硅纳米结构及纳电子学的相关理论和功能器件应用，给出了本文的研究内容概述。第二章介绍了本文的理论研究基础和计算方法，其中包括：密度泛函理论、Landauer理论、非平衡格林函数理论。第三章研究了新合成的管状富勒烯结构D5h(1)-C90的输运性质，在电流-电压曲线中发现了三个负微分电阻区，并且这些负微分电阻可以通过栅极电压进行调控，分析表明，由偏压和栅压引起的电荷转移、分子-电极耦合强度二者的改变是造成这些现象的原因。第四章研究了“二维/一维/二维”纯碳π共轭纳米结构（“石墨片/碳原子链/石墨片”和“苯环/碳原子链/苯环”）的输运性质，发现了构型变化引起的开关效应。通过研究，发现二维和一维结构中透射通道的空间不对称是导致开关效应的物理机制，而且可以推广到金属系统。我们提出并构筑了最小的纯碳逻辑门以及其它器件。由于原子的移动可以直接对信息进行处理，因而我们的开关效应和器件非常适合用于纳米机械控制领域。第五章我们提出并研究了两种纯碳结构（“非对称接触构型碳原子链-碳纳米管”和“局域H饱和石墨带”）的输运性质。在第一种构型中，我们发现原子链和碳纳米管的非对称接触可以实现电流的自旋极化，无需掺杂、铁磁电极、和外加电场。通过改变管径和管长能够实现100%的自旋电流过滤。在第二种构型中，我们发现靠近石墨带边界的H饱和会抑制其边缘磁矩，导致费米面处透射为零，但是在费米面两侧存在两个不同自旋的透射峰，提出并验证了施加栅极的三端器件可以实现栅压控制电流自旋极化率，几乎从100%变化到-100%，可以用作电控、纯碳、双向自旋过滤器。另外，我们发现了一大批石墨带构型可用于此应用。第六章分别研究了Co、Mn掺杂Si纳米管耦合Cu电极的自旋输运性质。在Co掺杂纳米管中，发现当纳米管的管长增加时，电子透射出现了从自旋未极化到自旋极化的转变，研究表明，这种转变的发生是由Cu电极对于边缘Co原子磁矩的屏蔽作用以及Co原子之间自旋不对称的相互作用共同导致的。在Mn掺杂Si纳米管中，我们发现栅压可以调控电子透射的自旋极化率从0变到90%。研究发现，栅压对Si、Mn间电子转移的调节是内在的物理机理。另外，我们还研究了铁磁态硅烯纳米带中温度与自旋电流的关系，发现了自旋塞贝克效应的存在，同时，还发现自旋电流会随着电极温度的升高，出现先增大后减小的变化趋势。经过对透射谱和费米分布函数的分析，发现自旋电流的变化是由于二者受温度影响共同作用所导致的。通过对比石墨带中的自旋塞贝克效应，发现硅烯中的自旋电流要比石墨烯中的大一个数量级，更有利于应用。分析表明，二者的不同是由于石墨带中透射峰远离费米面所导致的。第七章研究了一种具有稳定螺旋结构的分子—“螺烯”的输运性质，该分子兼具单层和多层石墨烯的结构特征。研究发现，当螺烯分子的面间距发生改变时，分子导电性呈现先减小后增大的U型变化趋势。分析表明，这是由电子的层间透射和层内透射相互竞争所导致的。通过替换Au电极以及边缘原子的方式，检验了螺烯的导电性变化。结果表明，U型曲线是螺烯分子结构所特有的本质属性，并不随这些因素的改变而发生变化。第八章提出并验证了单电子晶体管纳米孔构型用于DNA碱基测序。电子电流纳米孔测序技术存在电流较弱导致信号/噪声比较低的弊端，针对这种情况，我们提出充分发挥单电子晶体管中弱耦合的特性，将其与纳米孔方法相结合，使器件工作在库仑阻塞区。我们发现碱基所对应的二维电荷稳定图各不相同，并且不随碱基分子的空间取向发生质的变化，可以看做是“电子指纹”，用于碱基检测。第九章对本文研究工作进行了总结及展望。