多孔六方氮化硼的调控制备及其对重金属离子的吸附性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所) | 被引量 : 7次 | 上传用户:nafei123
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六方氮化硼(h-BN)具有优异的化学稳定性、耐热耐腐蚀性以及良好的绝缘性和润滑性,在绝缘体、陶瓷及复合材料增强剂和高温固体润滑剂等领域具有广泛应用。其中,多孔h-BN因具有较高的比表面积、特殊的孔结构,在储氢、催化、吸附分离等领域应用前景广阔。目前,多孔h-BN的制备方法主要有自组装法、高温分解法、模板法、化学反应法,存在原料毒性较高、反应温度较高、模板难以去除、制备方法复杂等问题,亟待开发清洁、节能的高效制备方法。本论文以硼酸、三聚氰胺为原料,在相对较低的温度下通过两段焙烧法制备多孔h-BN材料。首先,通过实验研究确定了合成多孔h-BN的较优工艺条件,制备得到了具有高比表面积的多孔h-BN纳米片;然后,系统研究了多孔h-BN纳米片对金属离子的吸附性能,确定了吸附过程的主要影响因素;最后,探索研究了多孔h-BN纳米片对Cu2+的吸附过程机理,并通过实验数据计算确定了吸附模型。本论文在以下几方面取得了创新结果:(1)研究了高比表面积多孔h-BN的较优工艺条件。明确了前驱体的物相、组成和制备方法,系统考察了反应物配比及焙烧制度(温度、气氛、时间)对多孔h-BN结构和形貌的影响,确定了较优的工艺条件:采用冷却结晶的方式制备前驱体,三聚氰胺/硼酸摩尔比为1:2,于NH3气氛下,先在600℃下焙烧2h,再在700℃下焙烧3 h,在此条件下,制备得到了弱结晶的多孔h-BN纳米片,比表面积可达321 m2/g。(2)确定了多孔Lh-BN纳米片对金属离子吸附过程的主要影响因素。吸附过程受溶液的pH、初始浓度、接触时间等影响。以Cu2+为例,当pH在2-5时,其对Cu2+的吸附量随着pH值的增加而显著增加;在pH为5、初始浓度>3000 ppm、吸附时间达到120min后达到吸附平衡,最大吸附量达819mg/g。在含有Cu2+、Fe3+、Cr3+、Ni2+的混合金属溶液中,其对各金属离子均具有较好的吸附效果。(3)提出了多孔h-BN纳米片对金属离子的吸附过程机理。通过对比多孔h-BN吸附前后的FTIR、SEM和XRD图,推测多孔h-BN纳米片较高的吸附容量与其表面连接的-NH2有关;Zeta电位测试表明,在pH>3时,多孔h-BN纳米片表面带负电荷,从而可能促进对正价金属离子的吸附;多孔h-BN纳米片对Cu2+的静态实验数据符合Langmuir等温吸附模型,动力吸附过程符合拟二级动力模型,被吸附的Cu2+以Cu2C1(OH)3的形式存在。
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