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目前,重金属铬因其广泛的适用性而在工业生产中使用,又因为电镀废水排放,铬渣堆放使得铬污染问题变得严峻。在自然水域或在土壤中处理六价铬(Cr(Ⅵ))污染比处理其他污染物更加困难,因为Cr(Ⅵ)很难降解并通过生物富集来危害人类健康。因此,考虑到Cr(Ⅵ)的危害,许多研究人员已考虑通过将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)来降低Cr(Ⅵ)在环境中的毒性。纳米零价铁(nZVI)具有一定的还原性,反应性和吸附性能,是用于去除重金属污染的理想材料。然而传统化学合成的nZVI存在着极易团聚以及迁移性较差的特点,从而降低了nZVI的反应性能。因此本研究使用硅藻土(DE)作为稳定剂,绿茶提取物(茶多酚;GT)作为还原剂,通过绿色合成得到了改性的纳米铁颗粒(GT-nZVI@DE)。研究了GT-nZVI@DE在异质多孔介质中的迁移性,在土壤环境中与Cr(Ⅵ)的反应机理以及与Cr(Ⅵ)反应后的稳定性。并且还研究了在自然界广泛存在的无机小分子磷酸盐(PO43-),有机大分子腐殖酸(HA)和金属硫化物(硫化亚铁(FeS)/黄铁矿(FeS2))的影响下,GT-nZVI@DE修复Cr(Ⅵ)的反应活性和迁移性。本文的主要结论如下:(1)采用绿色方法制备GT-nZVI@DE并研究了其与Cr(Ⅵ)反应性和迁移性:以DE作为载体、GT作为还原剂,成功制备了不同负载比(Fe/DE)的GT-nZVI@DE纳米复合材料,并通过多种分析方法对其进行表征,其可能的结构为DE(α-Fe~0/有机物)。nZVI颗粒成功负载于DE的多孔结构中,因此其稳定性和迁移性比没有负载DE的绿色合成的空白纳米零价铁(GT-nZVI)更好。GT-nZVI@DE的迁移行为在主要取决于水饱和的非均质多孔介质中沙土的比例。特别是,通过两点动力学模型来揭示GT-nZVI@DE在土壤中的迁移机制。同时,与GT-nZVI相比(约400mg·g-1),GT-nZVI@DE(Fe/DE=10)纳米复合材料(796.5mg·g-1)显示出更好的Cr(Ⅵ)去除能力,并且通过加入GT-nZVI@DE复合材料(98.37mg·g-1),提高了土壤对Cr的固定能力(1.12mg·g-1)。GT-nZVI@DE与Cr(Ⅵ)反应后的稳定性较GT-nZVI更好,这也导致复合材料在与Cr(Ⅵ)反应后仍然具有一定的迁移性,并且发现因为DE的负载提高了GT-nZVI对Cr(Ⅵ)吸附能力。此外,通过XRD,XPS分析鉴定了反应后Cr(Ⅲ)的形态(即FeOCr2O3,Cr2O3,Cr(OH)3)。(2)以GT-nZVI@DE复合材料(Fe/DE=10)作为研究主体,探究了pH,起始Cr浓度,PO43-和HA对GT-nZVI@DE修复Cr的影响。首先研究了p H对GT-nZVI@DE复合材料稳定性的影响以及不同的起始Cr浓度对其迁移性以及修复效果的影响。在确定了最佳的Cr和Fe的修复比后,研究了PO43-和HA对GT-nZVI@DE修复Cr(Ⅵ)的影响。并通过多种分析手段分析了影响机理。结果表明:p H对GT-nZVI@DE粒度没有明显的影响,并且过高的Cr浓度对GT-nZVI@DE还原Cr有抑制作用。而PO43-的存在会降低并抑制GT-nZVI@DE对铬的去除效果,并且PO43-的浓度越高,PO43-与铬酸盐的竞争吸附作用越明显,抑制效果越强。HA对GT-nZVI@DE修复Cr同样的有抑制作用,有趣的是在去除Cr的过程中HA会作为电子供体提供给还原Cr(Ⅵ)所需要的电子,从而提高还原量在去除量中的占比。在PO43-和HA的抑制作用下,GT-nZVI@DE仍然对Cr(Ⅵ)有较高的去除能力(216.8mg·g-1)。此外,在PO43-和HA共存的时候,会发生异质团聚作用而减少两者对GT-nZVI@DE去除Cr的抑制作用。并且PO43-和HA会与GT-nZVI@DE发生异质团聚作用降低了GT-nZVI@DE的迁移性。(3)使用氯化铁(FeCl3·6H2O;排除样品中存在的硫酸根离子对实验结果的影响)与GT合成GT-nZVI,探究了在FeS和FeS2影响下纳米铁颗粒对Cr(Ⅵ)修复效果以及修复Cr(Ⅵ)后的稳定性。并通过XRD分析了可能存在的机理。结果表明:FeS或FeS2会与纳米铁和Cr(Ⅵ)发生异质团聚,从而降低GT-nZVI在饱和石英砂柱中的迁移性。并且FeS和FeS2能够明显的改善纳米铁颗粒在水溶液中的修复Cr(Ⅵ)的效果,特别是对Cr(Ⅵ)的还原能力有明显的提高,这主要归因于FeS和FeS2能够水解产生Fe2+和S2-/S22-作为电子供体以还原Cr(Ⅵ)。特别的,FeS对GT-nZVI修复Cr(Ⅵ)以及GT-nZVI与Cr(Ⅵ)在石英沙柱中迁移的影响比FeS2更大,特别在p H=6.00时更为明显。FeS实验组中Cr(Ⅵ)的出流比要低于FeS2,这归因于FeS在水溶液中能够产生的溶解铁速率快且多。这项研究表明,GT-nZVI@DE是一种潜在的用于修复土壤中Cr的纳米复合材料,可以为其他相关研究提供思路。而且,DE广泛存在于地壳土壤中具有易获得性,因此可以更好地用于实际生产中。在HA和PO43-的影响下,GT-nZVI@DE复合材料依然能够在土壤中表现出对Cr(Ⅵ)较好的固定能力,为GT-nZVI@DE能够用于含HA和PO43-的自然环境提供了理论依据。此外,硫铁矿的共存证实了GT-nZVI@DE能够更好的使Cr固定在土壤中。