Pd-Sn-K/SiO2催化剂上的甲苯氧乙酰化反应

被引量 : 0次 | 上传用户:alangao12345
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
采用分步初湿浸渍法制备了Pd-Sn-K/SiO2催化剂,在常规固定床流动体系中,研究了甲苯在该催化剂上气/固相氧化条件下与乙酸一步合成乙酸苄酯的反应规律。考察了催化剂中单一活性组分的作用以及催化剂制备方法对催化剂性能的影响,并对SiO2载体上活性组分Pd以及催化剂助剂锡氧化物的负载量进行了优化。 结果表明,在Pd-Sn-K/SiO2催化剂中,载体SiO2上的金属态钯是对甲苯氧乙酰化合成乙酸苄酯的高活性组分,180℃下,以Pt,Au等贵金属或一些过渡金属氧化物(例如钴氧化物、铈氧化物和锰氧化物)替代钯组分所制备的催化剂上均未发现可检测量的甲苯发生转化。在气/固相反应体系上,Pd-Sn-K/SiO2催化剂中锡氧化物的存在明显地提高了乙酸苄酯的生成产率。且Pd-Sn-K/SiO2催化剂的活性与制备方法密切相关,用H2将SiO2上负载的钯化合物还原之后再负载锡化合物所得催化剂活性较高。XRD分析结果表明,钯还原前负载锡化合物所得催化剂的活性大幅度降低的原因在于Pd和Sn形成了金属间化合物。使用优化制备的Pd-Sn-K/SiO2催化剂(Pd/Sn/SiO2质量比为0.015/0.05/1,K/Pd摩尔比为27/1),在反应温度为180℃,甲苯、乙酸、氧气和氮气摩尔比为1:4:1:4的混合原料气以空速1680 h-1通过催化剂床条件下,甲苯转化率可达25.3%,乙酸苄酯生成选择性为91%。以TiO2、ZrO2代替SiO2载体,或以其它变价金属氧化物代替锡氧化物助剂,均未发现有更好的催化效果。根据实验结果提出了气/固相反应体系中Pd-Sn-K/SiO2催化剂上甲苯在乙酸存在下一步氧化生成乙酸苄酯的可能反应机理。
其他文献
本论文采用胺基双芳氧基为辅助配体,合成和表征了21 个新的稀土有机配合物,并对其中16 个配合物进行了X-ray 晶体结构鉴定。在此基础上,进一步研究了其中部分配合物对ε-己内
锌矿资源是人类生产和社会发展必不可少的重要矿产资源,其产品主要应用于冶金、钢铁、机械、电气、化工、军事和医药等不同领域。闪锌矿作为工业上提炼锌的最重要矿物原料,逐
英语是一门阶段性学习课程,因此小学阶段的英语学习过程就显得尤为重要。英语在小学阶段中扮演着重要角色,会影响学生在接下来将近20年的英语学科学习,适合新时代知识经济的
茂金属催化剂是继Ziegler-Natta催化剂之后的一类性能优异的烯烃聚合催化剂,具有高活性、活性中心单一、催化合成的聚合物的结构和分子量及其分布可控等优点。然而,茂金属聚
本研究运用结构引力方法与零贸易和多边阻力条款(MRT)调查巴基斯坦对外贸易的外部部门和决定因素,并发现了其与世界其他地区的贸易潜力。研究通过1992-2016年、198个国家的平
建设一支高水平的教师队伍是提高教育质量、促进学生发展、推动教育改革的关键。不可否认,随着国家的大量投入,各级教师培训均取得了一定的成效。但同时大量忽视教师成人身份
针对左岸金矿破碎复杂难采矿体开采过程中爆破扰动诱发充填体和进路周边矿岩破坏严重、循环进尺少、损失贫化大、安全风险高等问题,通过采用矿岩分级控制爆破技术进行爆破参
腰椎间盘突出症为临床常见病,多发病.目前治疗方法很多,疗效不一.笔者自1997~2000年底,采用桂附地黄丸治疗本病63例,疗效满意,现总结如下:
夏朝以前的传说时代是远古的华夏族起源时代,应该尊重古人,保存并探索黄帝故里的说法。天水黄帝的母亲叫附宝,新郑黄帝的母亲叫吴枢,不是同时代。四川涪江流域盐亭县、湖北宜
毛细管电泳法以其进样量少、操作简便、分辨率高、易于分离和定量、试剂消耗量少、分析时间短等优点,越来越广泛地应用于酶体系的动力学研究中。本文介绍了高效毛细管电泳法在