含联苯基团的聚(_L-谷氨酸酯)的合成与液晶行为研究

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侧链型液晶聚合物主要由主链、液晶侧链、间隔基团以及尾链四部分组成。具有刚性主链的侧链型液晶聚合物能通过双轴取向形成各种多层次有序液晶相结构。聚(L-谷氨酸酯)类聚多肽具有刚性的螺旋型主链结构,通过引入刚性侧链液晶基元,能形成多种液晶相结构和超分子有序结构。本论文首次采用开环聚合与点击化学反应相结合的方法制备了尾链结构不同的两个系列的侧链型液晶聚多肽,通过改变聚合物主链和液晶基元尾链的长度来探讨聚合物分子结构与其液晶性质的关系。论文主要包括以下两方面的内容:1.利用1,3-偶极环加成的点击化学方法合成了一系列含不同烷基链长度的联苯液晶基元聚合物聚(γ-丙基-L-谷氨酸酯)-接枝-(4-烷氧基联苯)(PPLGn1-g-BPCm1,n1=10,54,110,274,m1=4,6,12,n1表示聚合度,m1表示烷基尾链长度),核磁共振氢谱(1H NMR)和红外测试(FTIR)两种方法表征了聚合物分子的结构。用变温红外研究了聚合物PPLGn1-g-BPC6固体状态下的结构变化,在25-200°C温度范围内,主链较短的聚合物PPLG10-g-BPC6在176.8°C时,次级结构由α-螺旋向β-折叠结构发生不可逆转变,而主链较长的聚合物PPLGn1-g-BPC6(n≥54)一直保持着稳定的α-螺旋结构。结合差示扫描量热法(DSC),偏光显微镜(POM)和广角X-射线衍射仪(WAXD)三种测试方法,研究了不同主链和烷基尾链长度的聚合物PPLGn1-g-BPCm1分子在不同温度下的液晶性质。PPLGn1-g-BPCm1(n1≥54,m1≤6)样品具有稳定的近晶相(近晶C相或者近晶E相),聚合物液晶基元与主链的夹角为73-90 o。2.利用1,3-偶极环加成的点击化学方法合成了一系列的具有高接枝度的、侧链含寡聚乙二醇单甲醚(OEG)尾链和联苯液晶基元的聚(L-谷氨酸酯)(PPLGn2-g-BPOEGm2)(n2=33,70),1H NMR和FTIR测试方法确认了聚合物分子结构。利用DSC分析了聚合物的转变温度,玻璃化转变温度(Tg)随聚合物主链增加而提高并且随OEG尾链长度增加而Tg降低。POM的结果表明,在25-200°C的温度范围内,具有较短尾链OEGm2(m2=2,3)的聚多肽未出现清亮点,而长链OEG7的聚合物在90°C左右出现清亮点。WAXD结果表明,含有较短的尾链OEG2/3的聚合物为近晶C相。
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