煅烧对FeAsO4稳定性的影响及砷在FeAsO4-FeOX间分配规律的研究

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砷酸铁(FeAs04)是含砷量较高的一种铁矿物,其稳定性对As(V)的迁移具有重要影响,然而关于FeAsO4在还原溶解过程中稳定性的研究尚不多见。本文研究了在酸性和中性条件下,非晶型FeAsO4经不同煅烧温度后的煅烧产物在抗坏血酸还原溶解过程中的稳定性。采用TGA-DTA.FT-IR.XRD和TEM等分析手段,详细探讨了温度对FeAsO4结构变化的影响。此外,探究了FeAs04分别与Ferrihydrite.Goethite和Hematite构成的混合体系中,As(V)在不同铁矿物间的迁移规律,考察了不同的pH和铁矿物种类对体系中固定态和游离态As(V)在体系中的分配行为。我们通过动力学实验分析了FeAs04及不同温度煅烧后的产物在还原性溶解过程中As(V)的释放行为。实验表明,当煅烧温度低于500℃时,温度对As(V)的释放速率和释放量影响较小;而当煅烧温度达到550℃时,释放速率和释放量会迅速减小,有效控制了还原溶解过程中As(V)的迁移。表征分析说明,煅烧温度低于500℃,FeAs04仅发生脱水/脱羟基反应;高于550℃时,FeAs04会发生重结晶反应,生成不含结晶水的FeAs04(I),晶型发生转变而提高矿物的稳定性。此外,我们研究了不同pH条件下,FeAsO4分别与Ferrihydrite.Goethite和Hematite在Donnan反应器构成的体系中As(V)的分配规律。我们发现,Ferrihydrite对FeAs04释放出的游离态As(V)有明显的去除效果,在pH 4.5、7.0和9.0的条件下,去除率分别为97.53%、95.48%和66.24%。相同条件下,Goethite的去除率分别为73.91%、37.12%和15.12%,而Hematite对As(V)的去除率分别为39.45%.7.60%和12.95%.向FeAs04-Hematite混合体系的Hematite反应室投加Fe(Ⅱ)有助于去除溶液中As(V).Fe(II)投加量为700 mg L-1时,在pH 4.5和7.0,溶液中As(V)去除率分别可达96.96%和95.46%;而pH 9.0时,Fe(Ⅱ)的投加对As(V)的去除几乎没有影响。本文研究的意义在于揭示煅烧温度对FeAsO4在还原溶解过程中FeAsO4稳定性的影响以及阐述As(V)在FeAsO4与其它铁矿物共存时的迁移和分配规律,为控制自然水环境中砷的迁移,有效治理砷污染提供切实可行的解决方案。
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