【摘 要】
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电子产品的广泛应用,为电池的发展提供了很大的运用领域,同时也对电池提出了更高的要求。薄、轻、能量密度高、安全性好、成本低和环境友好是大家追求的目标。锂离子电池目前广泛运用于各种储能电子元器件,但是有限的容量很难满足人们对能源的需求。在此背景下,高比能锂硫电池体系成为研发热点。然而,在负极方面,由于锂金属本身活泼性高,存在锂枝晶生长、界面不稳定、体积膨胀,导致库伦效率低、循环性能不佳、安全隐患高等问
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电子产品的广泛应用,为电池的发展提供了很大的运用领域,同时也对电池提出了更高的要求。薄、轻、能量密度高、安全性好、成本低和环境友好是大家追求的目标。锂离子电池目前广泛运用于各种储能电子元器件,但是有限的容量很难满足人们对能源的需求。在此背景下,高比能锂硫电池体系成为研发热点。然而,在负极方面,由于锂金属本身活泼性高,存在锂枝晶生长、界面不稳定、体积膨胀,导致库伦效率低、循环性能不佳、安全隐患高等问题;在硫正极方面则存在多硫化物的穿梭及活性硫不导电等问题,这些问题限制了锂硫电池体系的发展。本论文从隔膜改性入手,开展以下研究:1、在通过液相扩散法合成疏水、热稳定性高的金属多氮唑框架（MAF）材料MAF-4/5/6的基础上,将MAF作为涂层材料修饰到商品化聚丙烯（PP）隔膜表面,得到MAF/PP。测试其锂离子迁移数、锂沉积过电位,并进一步基于第一性原理计算探索不同MAF的锂离子吸附构型,基于分子动力学模拟揭示MAF晶体孔道中的离子输运行为,结合傅里叶红外光谱分析MAF-6与双三氟甲烷磺酰亚胺阴离子（TFSI-）的相互作用。研究结果表明,锂与MAF结构中的氮原子形成螯合配位,这可能会诱导锂离子的均匀输运,形成无枝晶的锂沉积/剥离;这三种MAF中,MAF-6的孔结构最宽,锂的均方位移（MSD）最大;MAF-6与TFSI-之间存在主-客体相互作用,可以有效固定住TFSI-。MAF-6修饰的隔膜锂离子迁移数最大,可达0.78,锂沉积过电位最小为32.3 m V。2、基于MAF-6/PP,进一步探讨单面涂覆和不完全涂覆对锂离子迁移数的影响,得出双面涂覆是最佳的工艺条件。基于MAF-6/PP组装半电池、对称电池、全电池,结合电化学性能测试、扫描电镜以及非原位XPS研究MAF-6对锂金属负极的改性机制。实验结果表明,MAF-6/PP不仅可以增大离子电导率、拓宽电化学窗口、提高库伦效率、降低极化、实现良好的循环性能,还可以进一步调控锂金属的沉积形貌,抑制锂枝晶生长,使锂金属表面形成的SEI膜也更稳定。基于MAF-6/PP的Li|Cu半电池在电流密度为0.5 m A cm-2,容量为5 m Ah cm-2时,锂沉积层厚度为25.33μm,实现致密无枝晶沉积形貌。基于MAF-6/PP的Li|LiFePO4（LFP）(LFP载量为10 mg cm-2)在1C下循环500次后,容量保持率为71.4%。3、采用MAF-6/PP组装锂硫电池,基于傅里叶红外光谱和非原位XPS研究MAF-6/PP与硫正极的相互作用,研究表明MAF-6/PP可以抑制多硫化物的穿梭。基于MAF-6/PP的锂硫电池在0.5C下,可以循环500圈,每圈的容量损失率为0.088%,而基于PP的锂硫电池每圈的容量损失率为0.165%。高能量密度的锂金属电池体系深受锂枝晶生长的困扰,特殊疏水性的MAF-6形成的MAF-6/PP为锂金属电池体系实现均匀化的锂离子通量,且MAF-6可抑制多硫化物分子的穿梭。
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