环境响应型智能材料在过去数十年间引起了研究者广泛的兴趣,它们可以将外界环境刺激,例如温度、光、酸碱度与应力等转化为触发信号,从而引发自身物理或化学性质发生改变。由于石墨烯具有优异的机械、电学性能以及光电、热电转化特性,其纳米复合物与三维宏观体是潜在的新型环境响应材料。此类智能石墨烯材料有望在微系统工程或生物工程等领域发挥重要的作用。在本论文中,我们设计并构筑了一系列具有环境响应特性的石墨烯纳米复合材料与三维宏观材料,它们在微流体反应器、光催化、人造肌肉与电子皮肤等领域表现了突出的应用价值。以FeCl3-6H2O与氧化石墨烯(GO)作为前躯体,通过一步溶剂热的方法制备得到磁性功能化的Fe304/石墨烯纳米复合材料。100-200nmm粒径的Fe304纳米微球均匀地分布在石墨烯纳米片层间与表面。复合材料的电导率达到1.011×102S.m-1,饱和磁化强度达到83.6emu-g-1。在此基础上,我们首次尝试使用这种磁性石墨烯材料作为交联剂制备磁响应的聚异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)水凝胶。使用两步法合成了水分散的Fe304/石墨烯纳米复合材料。此过程中,首先利用聚苯乙烯磺酸钠(PSS)改性GO并还原制备得到石墨烯纳米片,再加入铁盐前躯体与油酸反应最终得到Fe304/石墨烯分散液。可以观察到其水分散性明显优于溶剂热法制备的产物。水分散型的磁性石墨烯饱和磁化强度可达22emu-g-1。在此基础上,使用微流体的方法实现了磁性石墨烯交联PNIPAAm微凝胶的可控制备。复合微凝胶对近红外光与外界磁场具有双重响应能力,可作为光驱动及磁控的微反应器开关。进一步将制备水分散型磁性石墨烯的方法拓展到其他石墨烯基纳米复合材料的合成中,制备得到包括Cu2O/石墨烯在内的光响应石墨烯材料。3-5nm粒径的Cu20纳米晶均匀地分布在石墨烯纳米片表面。使用PSS表面活性剂改性的产物具有良好的水分散性,在水溶液中亦能表现出优异的近红外光及可见光响应行为,具有高的光热及光催化性能。利用冰模板法抽滤制备得到自支撑的柔性石墨烯泡沫膜(RGOF)。RGOF的三维多孔结构使其具有良好的弹性。基于石墨烯的热电效应,RGOF可对表面温度变化产生电学响应。在手指温度刺激下,RGOF表现出触敏现象。我们进一步组装了RGOF触摸板。RGOF触摸板可以检测手指接触的空间分布以及接触力的大小。RGOF触敏材料的工作能源来自于热能,不需外界电源供电,因此,RGOF的使用条件接近于真实皮肤,是一种潜在的电子皮肤材料。以聚二甲基丙烯酰胺(PDMAA)、聚乙烯醇(PVA)以及石墨烯作为" nanoblocks "构筑了PDMAA-PVA/石墨烯电极薄膜,并将其与聚偏氟乙烯(PVDF)压电纤维毡以三明治结构进行组装,制备得到一种柔性薄膜环境响应材料,在无外加电场情况下,可以实现薄膜的机械自愈合与压力响应。产物出色的机械强度、自愈合能力以及压敏性能使其成为一种潜在的电子皮肤材料。它的拉伸断裂应变与抗拉应力分别高于自然皮肤2个与10个数量级；即使在拉伸或者弯曲状态下,这种电子皮肤都能对轻微的触摸(0.02kPa)表现出稳定的电学响应。通过对石墨烯三维材料进行功能化改性,可以赋予石墨烯材料本征不具备的环境响应性能。我们进一步对另一种石墨烯宏观体-石墨烯水凝胶材料进行了无机和有机改性。在室温下,利用半导体光催化材料P25型Ti02负载石墨烯,得到一种具有光催化性能的复合水凝胶。相比于纯P25,这种三维结构复合水凝胶吸附/降解水溶液中亚甲基蓝染料的效率显著提高。另外,相比于P25/石墨烯纳米复合粉体,在实际应用中对这种三维复合水凝胶的操作与回收更容易。通过这项工作不仅得到一种高效的环境保护与恢复治理器件,同时也为室温制备其他石墨烯复合水凝胶提供了新方法。此外,使用水热法将石墨烯与PNIPAAm分子链组装得到有机改性的石墨烯复合水凝胶材料。由于PNIPAAm分子链的掺杂,这种复合水凝胶具有温敏性能,在环境温度变化下能够发生可逆形变。这是首次实现石墨烯基凝胶材料可逆形变的工作。复合凝胶的机械强度与电导率高,随着体积收缩与膨胀其电导率亦可发生可逆改变。此外,利用电致生热原理,在电场下,复合凝胶可实现可逆形变,因此是一种理想的电致动人造肌肉材料。人造肌肉对于材料性能的要求还包括自愈合、电活性以及生物相容性等。因此,我们研究了一种溶液置换的方法制备PDMAA-石墨烯复合水凝胶,使用石墨烯三维网络作为一种宏观的交联剂交联PDMAA分子链。结合PDMAA的温敏自愈合以及石墨烯的光热转化性能,复合水凝胶在近红外光照射下能够发生光热自愈合。此外,材料还具有良好的神经细胞相容性,具有高电导率,在细胞生物学重要频率1kHz上阻抗值低,接近于人体组织的各项性能。